南京大學(xué)物理學(xué)院王曉勇教授、肖敏教授課題組在單個(gè)鈣鈦礦CsPbI3納米晶的精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)研究方面取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Bright-Exciton Fine-Structure Splittings in Single Perovskite Nanocrystals”為題，發(fā)表在2017年7月11日的Phys. Rev. Lett. [119, 026401 (2017)]上。
單光子發(fā)射源在量子力學(xué)/光學(xué)的基本原理檢測(cè)和量子信息處理等方面具有重要的基礎(chǔ)和應(yīng)用價(jià)值，從2000年至今大量的單光子發(fā)射源從人工合成的熒光材料中被發(fā)掘出來(lái)，其中包括外延生長(zhǎng)自組織量子點(diǎn)、膠體納米晶、金剛石氮-空位色心、單壁碳納米管、Pr3+摻雜YAG晶體、SiC薄膜以及二維WSe2半導(dǎo)體等。
以能分辨出精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)并測(cè)量其相干光學(xué)特性為標(biāo)準(zhǔn)，之前只有自組織量子點(diǎn)具有類原子的基本特征，而近紅外波長(zhǎng)發(fā)射和復(fù)雜的制造工藝使得探測(cè)與調(diào)控其相干光學(xué)特性存在著低效率和高成本等方面的問(wèn)題。盡管學(xué)術(shù)界對(duì)可見(jiàn)光波段發(fā)射的膠體金屬硫化物納米晶（例如CdSe）寄予了厚望，但是其熒光閃爍使得基于熒光強(qiáng)度測(cè)量的相干光學(xué)研究十分困難，其光譜漂移導(dǎo)致的譜線展寬縮短了退相干時(shí)間，而其暗激子發(fā)射干擾了對(duì)能級(jí)結(jié)構(gòu)的精細(xì)標(biāo)定。
半導(dǎo)體鈣鈦礦薄膜材料近年來(lái)在太陽(yáng)能電池等光電器件領(lǐng)域取得了飛速的發(fā)展，而相應(yīng)的低維納米晶結(jié)構(gòu)也由膠體化學(xué)方法陸續(xù)合成得到。南京大學(xué)王曉勇教授、肖敏教授課題組于2015年首次報(bào)道了鈣鈦礦納米晶的單光子發(fā)射現(xiàn)象（ACS Nano, 2015, 9, 12410），于2016年進(jìn)一步揭示了其暗激子發(fā)射、熒光閃爍和光譜漂移同時(shí)得到抑制的優(yōu)異光學(xué)特性（Nano Lett., 2016, 16, 6425）。這些優(yōu)異的光學(xué)特性，作為近20年來(lái)傳統(tǒng)CdSe納米晶研究工作中一直追求而無(wú)法接近的目標(biāo)，表明了鈣鈦礦納米晶已經(jīng)完全可以將其超越而形成自身廣闊的發(fā)展空間。
近日，該課題組又在單個(gè)鈣鈦礦CsPbI3納米晶的精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)研究方面取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Bright-Exciton Fine-Structure Splittings in Single Perovskite Nanocrystals”為題，發(fā)表在Phys. Rev. Lett. [119, 026401 (2017)] 上。該論文的第一作者為南京大學(xué)物理學(xué)院2016級(jí)博士生尹春陽(yáng)，第一通訊作者為王曉勇教授，共同通訊作者為張宇教授（吉林大學(xué)）和肖敏教授。
這一工作采用高精度單粒子光譜測(cè)量技術(shù)，在單個(gè)鈣鈦礦CsPbI3納米晶中觀察到中性單激子的雙峰劈裂發(fā)射光譜（圖a），并分辨出來(lái)自于帶電激子和多激子的復(fù)雜能級(jí)結(jié)構(gòu)（圖b），從而揭示了該新型半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)中復(fù)雜而新奇的激子復(fù)合動(dòng)力學(xué)過(guò)程。
（a）低功率下單個(gè)鈣鈦礦納米晶的中性單激子雙峰劈裂發(fā)射；（b）高功率下單個(gè)鈣鈦礦納米晶的中性單激子X(jué)、單電單激子X(jué)-、雙電單激子X(jué)2-、中性雙激子X(jué)X和單電雙激子X(jué)X-的熒光發(fā)射譜線。以上時(shí)間依賴熒光發(fā)射測(cè)量的實(shí)驗(yàn)溫度為4 K。
鈣鈦礦納米晶中所展現(xiàn)的類原子精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)表明其同時(shí)擁有了自組織量子點(diǎn)和膠體納米晶的雜化光電特性，從而彌補(bǔ)了這兩種重要半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)長(zhǎng)期缺失的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，Physical Review Letters審稿人高度評(píng)價(jià)了這項(xiàng)成果，稱其為“先驅(qū)性的工作（pioneering work）”并必將成為鈣鈦礦納米晶光特性研究這個(gè)新興學(xué)科領(lǐng)域中“必不可少的參考文獻(xiàn)（a binding reference）”。
鈣鈦礦納米晶中激子精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)的發(fā)現(xiàn)不僅將膠體納米晶的潛在應(yīng)用拓展到量子信息處理領(lǐng)域，而且為理解載流子的復(fù)合過(guò)程從而優(yōu)化鈣鈦礦薄膜材料在光電器件運(yùn)行方面的指標(biāo)提供了詳實(shí)的信息。
論文鏈接：
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.119.026401
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