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    可見光顯微鏡能夠讓我們看到像活體細(xì)胞內(nèi)小器官那般小的微小物體，但它仍無法用來觀測(cè)固體中電子在原子間的分布情況。近期，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孟勝研究組和羅斯托克大學(xué)極端光子學(xué)實(shí)驗(yàn)室、德國馬克斯普朗克量子光學(xué)研究所的科研人員合作，開發(fā)出一種新型的光顯微鏡，即“激光皮米顯微鏡（laser picoscopy）”，用以實(shí)現(xiàn)對(duì)固體中價(jià)電子分布的實(shí)時(shí)觀測(cè)。

　　該技術(shù)通過跟蹤在激光輻照下固體發(fā)射的高次諧波實(shí)現(xiàn)。高次諧波是在超強(qiáng)激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下介質(zhì)的一種極端非線性行為，其表現(xiàn)為材料發(fā)射出遠(yuǎn)紫外的相干諧波輻射，其對(duì)材料中電子（尤其是價(jià)電子）的狀態(tài)較敏感。因此，對(duì)于固體材料，它不僅可用于產(chǎn)生具有極限性能的超短激光脈沖，也可用作一種探測(cè)材料內(nèi)部電子性質(zhì)的有效手段。作為全光學(xué)的探測(cè)方法，利用高次諧波的固體材料測(cè)量不需要高的真空條件及對(duì)樣品的解理；由于高次諧波脈沖時(shí)間短，產(chǎn)生的熱效應(yīng)少，因此，對(duì)樣品幾乎沒有損傷。和傳統(tǒng)探測(cè)手段相比，其時(shí)空分辨率更高，因此，其逐漸被應(yīng)用在對(duì)電子能帶結(jié)構(gòu)、拓?fù)湫再|(zhì)及動(dòng)態(tài)電導(dǎo)率等性物性的測(cè)量中。

　　X射線、電子束等探針僅對(duì)材料的總電子分布敏感，利用傳統(tǒng)方法實(shí)現(xiàn)價(jià)電子分布的直接空間成像仍具有難度，高分辨的測(cè)量更具挑戰(zhàn)性。利用高次諧波在測(cè)量上的優(yōu)勢(shì)，研究人員使用強(qiáng)大的激光閃光照射晶體材料薄膜，激光脈沖驅(qū)動(dòng)晶體中的電子快速擺動(dòng)。當(dāng)電子與周圍的電子反彈時(shí)，它們?cè)诠庾V的極紫外部分發(fā)生高次諧波輻射。通過分析這種輻射的性質(zhì)，可制作出一系列具有幾十皮米分辨率的圖片，以說明電子云是如何分布在固體晶格中的原子之間的（圖1）。

　　研究人員利用自主發(fā)展的含時(shí)密度泛函理論方法，構(gòu)建出強(qiáng)光場(chǎng)作用下電子-勢(shì)壘的散射圖像，實(shí)現(xiàn)了高次諧波對(duì)價(jià)電子空間分布的重構(gòu)（圖2）。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)光場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)到一定程度時(shí)，由于強(qiáng)場(chǎng)對(duì)勢(shì)壘強(qiáng)烈的壓制作用，固體中電子呈現(xiàn)出一定的準(zhǔn)自由行為，由此建立高次諧波產(chǎn)率與勢(shì)場(chǎng)分布的關(guān)系，通過對(duì)高次諧波強(qiáng)度的擬合，固體價(jià)電子的勢(shì)場(chǎng)和電荷密度的空間分布被建立起來。由于高次諧波具有較高的截止能量，這種價(jià)電子的空間成像可達(dá)到皮米量級(jí)的超高空間分辨率（圖3）。因此，借助高次諧波，不同元素價(jià)電子的空間分布尺度能夠被精確探測(cè)。研究顯示，高次諧波對(duì)價(jià)電子的空間成像不依賴于驅(qū)動(dòng)光的波長(zhǎng)，這表明該測(cè)量手段擁有涵蓋從太赫茲波段到可見光波段的廣泛光源適應(yīng)性。

　　該研究為開發(fā)新型激光顯微鏡提供了條件，使物理學(xué)家、化學(xué)家和材料科學(xué)家能夠以前所未有的分辨率窺視微觀世界的細(xì)節(jié)，深入理解并控制材料的化學(xué)和電子性質(zhì)。此外，能夠探測(cè)價(jià)電子密度的顯微鏡也可更好地為計(jì)算固態(tài)物理建立實(shí)驗(yàn)基準(zhǔn)。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature 583, 55 （2020）上。

　　此外，由于高次諧波譜的形貌及其在外界擾動(dòng)下的變化蘊(yùn)含材料內(nèi)部豐富的電子動(dòng)力學(xué)信息，科研人員可通過改變光場(chǎng)波形以實(shí)現(xiàn)對(duì)載流子運(yùn)動(dòng)的超快調(diào)控。孟勝研究組的博士生關(guān)夢(mèng)雪等利用自主發(fā)展的含時(shí)密度泛函理論方法，通過調(diào)節(jié)雙色光的強(qiáng)度、相位差等參數(shù)，實(shí)現(xiàn)對(duì)二維材料MoS2中電子動(dòng)力學(xué)及高次諧波產(chǎn)生的阿秒尺度超快調(diào)控（圖4）。研究表明，二維材料中的電子波包動(dòng)力學(xué)及諧波輻射對(duì)光場(chǎng)波形高度敏感，通過改變雙色光之間的相位差，載流子在動(dòng)量空間中的運(yùn)動(dòng)軌跡可以被超快調(diào)控；諧波截?cái)嗫呻S光場(chǎng)幅值線性增加，同時(shí)伴隨諧波產(chǎn)率及譜形貌的改變。當(dāng)雙色光相位差為π時(shí)，可以在單層MoS2中得到一個(gè)光滑連續(xù)、展寬較大的高次諧波譜，從而得到一個(gè)能量范圍在極紫外區(qū)域（~20 eV）的近孤立的超短脈沖。雖然二維材料中高次諧波產(chǎn)生截?cái)嗄軐?duì)光強(qiáng)的依賴關(guān)系同體相材料相一致，但其諧波發(fā)射的時(shí)頻特征和原子氣體中的情況相同，說明二維材料的結(jié)構(gòu)特征介于體相及氣相之間，因此，提供了一個(gè)獨(dú)特的研究平臺(tái)。相關(guān)研究成果發(fā)表在Appl. Phys. Lett. 116, 043101 （2020）上，并被評(píng)選為封面論文。研究工作得到科學(xué)技術(shù)部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委的支持。

　　圖1.固體價(jià)電子的激光顯微照相術(shù)。（a）是實(shí)驗(yàn)裝置圖，（b）是MgF2晶體的高次諧波譜，（c）是高次諧波截止頻率與激光場(chǎng)的關(guān)系，其斜率即對(duì)應(yīng)于體系中的最小離子半徑，（d）探測(cè)到的不同原子或離子的半徑（藍(lán)色）和經(jīng)驗(yàn)值（紅色、黃色）的比較

　　圖2.激光輻照下MgF2晶體中的電子動(dòng)力學(xué)。上圖為激光場(chǎng)的波形，下圖為不同時(shí)刻電子密度分布的變化

　　圖3.（a）實(shí)驗(yàn)重構(gòu)的價(jià)電子密度分布，（b）理論計(jì)算的價(jià)電子密度分布，（c）為對(duì)角線方向電子密度的輪廓

　　圖4.Appl. Phys. Lett.封面。圖中展示的是二維固體在相位差分別為π/2和π的雙激光脈沖下（黑線）的輻射譜隨時(shí)間的變化