等離激元納米激光器(Surface plasmon amplification by stimulated emission of radiation, Spaser)，是一種微納尺度的新型激光器。與傳統(tǒng)激光不同的是，作為激光在微納光學(xué)領(lǐng)域的對應(yīng)物，等離激元納米激光器并沒有發(fā)射光子，而是在金屬納米表面發(fā)射由光子和等離子激元組成的復(fù)合粒子極化激元，其在從光譜檢測、片上光源、光計算、顯微鏡到光學(xué)傳感器和探針等諸多納米光學(xué)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。
近期，來自清華大學(xué)寧存政教授領(lǐng)銜的國際科研團(tuán)隊在國際著名期刊Light: Science & Applications上以Ten years of spasers and plasmonic nanolasers為題發(fā)表綜述文章，概述了等離激元納米激光器研究的初始背景和動機(jī)，回顧了過去十年中等離激元納米激光器技術(shù)的突破性進(jìn)展，如激光閾值降低、動態(tài)調(diào)制、室溫操作、電注入、等離激元納米激光器的控制和改進(jìn)、等離激元納米激光器的陣列操作以及單粒子等離激元納米激光器的選定應(yīng)用等等，并指出了其未來可能的研究路徑和潛在的新應(yīng)用。
圖1. 2009年，首次報道了等離子納米激光器（等離激元納米激光器）。
圖源：Light: Science & Applications 9, 90 (2020).
在人類歷史發(fā)展的各種發(fā)現(xiàn)和發(fā)明中，60年前激光的發(fā)明尤為重要。與傳統(tǒng)光源相比，激光器具有能夠以相干輻射的形式將能量集中在光學(xué)中可能的最小相空間體積中的獨(dú)特的性能。這允許激光形成具有最小角發(fā)散的相干光束，或?qū)⑤椛渚劢沟匠叽缧∮诎氩ㄩL最小的點。激光還允許將時域中的光能集中到持續(xù)時間為單個光學(xué)周期的量級的、盡可能短的脈沖中，從而提供對持續(xù)時間為100阿秒量級的極短周期現(xiàn)象的探測。
從歷史上看，激光以其單色性、高強(qiáng)度和低光束發(fā)散度而著稱；然而，今天，受激發(fā)射被用作一種工具，能夠?qū)庠刺峁┚珳?zhǔn)的調(diào)控，以設(shè)計具有明確頻率、統(tǒng)計特性、偏振和空間輪廓的光場。光源的小型化一直是光子學(xué)研究的一個永恒主題；在梅曼的第一臺紅寶石激光器問世僅僅兩年后，半導(dǎo)體激光器就出現(xiàn)了，其尺寸比紅寶石激光器小好幾個數(shù)量級。從技術(shù)上講，半導(dǎo)體激光器自然更緊湊，但隨著異質(zhì)結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)，它們也能夠在電注入下以更低的功率（甚至在電池功率下）工作。隨著晶體管的擴(kuò)展和集成推動了微電子和計算機(jī)革命，人們長期以來認(rèn)為微電子與光子學(xué)的集成是不可避免的。20世紀(jì)90年代，當(dāng)激光器的最小尺寸最終達(dá)到波長標(biāo)度時，它們?nèi)匀槐染w管大幾個數(shù)量級。然而，人們認(rèn)識到，微納米尺度的光學(xué)諧振器可以用來控制自發(fā)輻射。從這一范式出發(fā)，自發(fā)輻射調(diào)控成為納米激光器領(lǐng)域的一個現(xiàn)代研究課題。
圖2. 自2009年等離激元納米激光器首次實現(xiàn)以來研究人員設(shè)計的各種納米激光器總覽。
圖源：Light: Science & Applications 9, 90 (2020).
在21世紀(jì)初，光學(xué)泵浦光子晶體（PC）納米激光器的出現(xiàn)，使其成為當(dāng)時世界上最小的光源。其他形式的小型激光器很快從2000年初開始，如納米線激光器。然而，減小諧振器尺寸的要求使得在電注入下生產(chǎn)如此小的光子晶體激光器變得極其困難。接近空腔的金屬接觸不可避免地會引入散射和吸收損耗。由于這些器件是由半導(dǎo)體材料制成的薄懸浮膜制成的，因此也出現(xiàn)了導(dǎo)熱性差和機(jī)械穩(wěn)定性差的并發(fā)癥。同時，許多關(guān)于金屬波導(dǎo)的研究表明，限制在光的波長范圍之外的可能性。由于這些方法引入了金屬損耗，還設(shè)計了集成增益策略來延長光的傳播。最后一個進(jìn)展是在2007年出現(xiàn)了以電介質(zhì)模式或等離激元模式工作的金屬基腔，這也是有效縮小激光器物理尺寸的關(guān)鍵。此類裝置利用金屬材料來提供任何激光器的所有要求：光學(xué)限制、反饋、電接觸和熱管理。這種方法依靠金屬來支持表面電磁波，利用電子振蕩來促進(jìn)光學(xué)約束。2003年，伯格曼和斯托克曼（David J. Bergman and Mark Stockman）首次意識到這些表面等離激元波也可以通過受激發(fā)射放大。于是，等離激元納米激光器的概念誕生了。由于這種新裝置產(chǎn)生相干等離激元場的預(yù)測能力以及這種能力的潛在應(yīng)用，這一實現(xiàn)引起了人們極大的興趣。
10多年前，三個團(tuán)隊從不同的角度，利用不同的方法各自獨(dú)立展示了第一臺等離激元納米激光器或等離激元納米激光器（圖1）。這些等離激元納米激光器是非常緊湊的相干光源，它們具有超快的動力學(xué)特性和廣泛的應(yīng)用前景。最初的等離激元納米激光器設(shè)計是一種基于納米殼的局域表面等離激元（Localized Surface Plasma, LSP）等離激元納米激光器，其包含一個金屬納米球作為等離激元核心，并由一個包含增益材料（通常是染料分子）的介電外殼包圍。從那時起，其他納米殼局域表面等離激元等離激元納米激光器相繼被報道出現(xiàn)。這種散斑發(fā)生器是迄今為止生產(chǎn)的最小的相干發(fā)生器，其尺寸約為幾到幾十納米。另一方面，最初被稱為等離激元納米激光器的器件基于半導(dǎo)體-金屬等離激元間隙模式，表面等離激元激元（SPP）模式在其中一個維度傳播。就工作中的物理原理而言，這些等離激元激元納米激光器與等離激元納米激光器相同，唯一的區(qū)別在于是否涉及局部化或傳播等離激元激元模式。因此，在本文中，作者并沒有區(qū)分表面等離激元納米激光器和局域表面等離激元等離激元納米激光器者，本文中可以互換使用這兩個術(shù)語。后來，這種納米激光器（或表面等離激元納米激光器）得到了廣泛的發(fā)展和完善。還有一些局域表面等離激元納米功率放大器在設(shè)計上與等離激元激元納米激光器相似，但都是真正的尺寸都在納米尺度上的納米功率放大器。這種等離激元納米激光器由半導(dǎo)體納米棒組成。作為沉積在等離激元金屬單晶納米薄膜上的增益材料，這些散斑具有非常低的閾值，并且已經(jīng)通過改變半導(dǎo)體成分，同時保持幾何結(jié)構(gòu)不變，是的其波長包含了整個可見光譜。量子點增益介質(zhì)也證明了類似的表面等離激元納米激光器。過去十年取得的巨大進(jìn)步導(dǎo)致了從最初的概念驗證演示到各種等離激元納米激光設(shè)計（如圖2）的快速發(fā)展，包括針對特定應(yīng)用的更現(xiàn)實的設(shè)備。例如，等離激元納米激光器的固有能力表明其在光互連、近場光譜和傳感、生物系統(tǒng)光學(xué)探測以及通過近場本征模工程實現(xiàn)遠(yuǎn)場波束合成方面的巨大應(yīng)用潛力。盡管等離激元納米激光器關(guān)鍵的設(shè)計問題目前對研究界仍然是一大挑戰(zhàn)，但在增益材料和等離激元材料、人工智能（AI）驅(qū)動的優(yōu)化設(shè)計和制造方面，也存在前所未有的新進(jìn)展機(jī)會，這些新進(jìn)展將使新的、極其緊湊的等離激元納米激光器納米激光具有超快的運(yùn)行速度。
圖3. 真實等離激元納米激光器幾何結(jié)構(gòu)和組成及其作用原理的概念示意圖。
圖源：Light: Science & Applications 9, 90 (2020).
這篇綜述文章提供了近十年來等離激元納米激光研究的歷史概況。這篇綜述綜述從盡可能縮小激光器尺寸的角度出發(fā)，探討等離激元納米激光器和等離激元納米激光器的未來潛在研究方向。例如，納米激光器自然可以對自發(fā)和受激發(fā)射過程提供最高程度的控制。并討論了如下一些有趣的問題：如果我們能夠有效地將自發(fā)輻射控制到單一模式，那么這樣的LED在不超過閾值的情況下就足以產(chǎn)生激光嗎？納米激光器到底能有多?。渴欠裥枰钚〉募{米激光器，或者是否有一個最佳的長度尺度，以確保其他如能源效率和信噪比等屬性滿足基本的應(yīng)用要求？
等離激元納米激光器的未來展望
終極小型化
等離激元納米激光器最吸引人的一個方面是它們提供了顯著的尺寸縮減，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了純介質(zhì)或半導(dǎo)體激光器結(jié)構(gòu)的可能。這種激光器代表了第一次有機(jī)會最終制造出尺寸與電子設(shè)備兼容的激光器。最初實現(xiàn)的等離激元納米激光器直徑約為40 nm。這種等離激元納米激光器通常在溶液中制備，非常適合用于基于溶液的傳感和檢測。對于集成光電芯片中信息傳輸?shù)钠渌麘?yīng)用，需要在固體襯底上制造器件，并在電注入下操作。這種器件通常要大得多，特別是對于包含電注入結(jié)構(gòu)的矩形器件。在室溫下以連續(xù)波模式工作的器件，其尺寸在真空中為波長量級。設(shè)計和模擬研究表明，基于傳統(tǒng)III–V半導(dǎo)體和制造技術(shù)的多層結(jié)構(gòu)可以使表面等離激元激光器在真空中的波長減小到萬分之一。這種設(shè)計可以使用傳統(tǒng)的半導(dǎo)體晶片結(jié)合膜轉(zhuǎn)移技術(shù)來實現(xiàn)，正如最近所證明的。最近的兩個實驗證明了單發(fā)射器與等離激元蝴蝶結(jié)結(jié)構(gòu)或金屬球體與表面之間的有效耦合，提出了一個關(guān)于激光器最終尺寸的有趣問題。在這兩種情況下，觀察到強(qiáng)耦合和表面等離激元，拉比分裂高達(dá)300 meV。這將是非常有趣的，看看這樣的結(jié)構(gòu)是否可以被驅(qū)動到激光領(lǐng)域，從而代表激光器的最終尺寸小型化。在電注入條件下，此類設(shè)備的室溫運(yùn)行將更加令人興奮，但目前可能面臨重大挑戰(zhàn)。
光子凝聚體的小型化
為了降低閾值和功耗，非常需要具有少量光學(xué)模式的小型設(shè)備。在這些條件下，自發(fā)和受激發(fā)射僅限于與增益材料強(qiáng)耦合的一小部分模式。如前所述，在強(qiáng)耦合的情況下，這可能導(dǎo)致光和物質(zhì)的混合狀態(tài)，稱為極化。由于這些雜化激子態(tài)之間相互作用強(qiáng)烈，它們可以達(dá)到接近熱平衡的條件；因此，在受激散射下，極化子可能會凝聚，類似于玻色-愛因斯坦凝聚（BEC）的形成。受激發(fā)射過程中熱平衡的出現(xiàn)使得對光學(xué)模式的控制達(dá)到了額外的程度。
納米LED與自發(fā)輻射調(diào)控
傳統(tǒng)的宏觀光學(xué)腔若要與不需要的模式隔離，就需要所需光學(xué)模式的受激發(fā)射。事實上，對于大于光波長的激光器，這是實現(xiàn)這種模式控制的唯一方法，因為所有模式幾乎平等地共享自發(fā)輻射。然而，納米空腔可以利用Purcell效應(yīng)，完全改變自發(fā)輻射在模式之間的均勻分布。事實上，這是納米空腔實現(xiàn)β→?1的方法.這就提出了一個問題，即是否需要受激發(fā)射。有些人可能會認(rèn)為激光比LED快，但普賽爾效應(yīng)也改善了這種情況。事實上，從能量轉(zhuǎn)換的角度來看，納米LED可能和納米激光器一樣有效。然而，納米LED和納米激光器仍將具有不同的光子統(tǒng)計和噪聲特性。對于噪聲不是問題的應(yīng)用，納米LED可能就足夠了。納米LED的另一個問題可能是由于增益材料的低激發(fā)水平而限制發(fā)射功率。
基于等離激元納米激光器的互連
最后，等離激元納米激光器最有希望的應(yīng)用之一是其在片上光互連中的新用途，這超出了傳統(tǒng)光互連的討論。該擬議應(yīng)用尚未通過實驗證明，可以解決電子信息處理中最重要的問題：處理器的有限時鐘速率（實際上，不超過幾GHz）和高發(fā)熱。這兩個缺點都源自相同的基礎(chǔ)物理：處理器芯片上晶體管之間的耦合是靜電的。當(dāng)一個晶體管倒轉(zhuǎn)其狀態(tài)時，互連必須由單個晶體管的電流重新充電，這需要很長時間，并釋放靜電能作為熱量。然而，基于使用表面等離激元將信號從一個晶體管傳輸?shù)搅硪粋€晶體管，已經(jīng)形成了一個根本不同的原理。在這種情況下，發(fā)射晶體管電泵送與晶體管大小相同~10 nm的等離激元納米激光器。等離激元納米激光器由表面等離激元波導(dǎo)加載（為此，可采用與當(dāng)前電氣互連相同類型的銅互連）。另一方面，表面等離激元脈沖通過鍺納米晶體轉(zhuǎn)換為電荷，并饋送至接收晶體管。目前已經(jīng)有研究表明，單個納米級晶體管可以產(chǎn)生足夠的驅(qū)動電流來電泵送等離激元納米激光器。因此，等離激元納米激光器介導(dǎo)的表面等離激元互連原理基本上是現(xiàn)實的，并且確實非常有前景。
圖4. 等離激元納米激光器與光子晶體納米激光器的比較。(a)總共測量了170個等離激元納米激光器（頂部）和光子納米激光器（底部）進(jìn)行比較，每個都具有相同的增益材料和腔反饋機(jī)制。等離激元納米激光器與光子晶體納米激光器（b）腔尺寸、（c）自發(fā)輻射壽命、（d）閾值和（e）功耗的比較。這些比較表明，當(dāng)腔尺寸接近或超過衍射極限時，等離激元激光器可以比光子納米激光器更緊湊、速度更快、功耗更低。
圖源：Light: Science & Applications 9, 90 (2020).
總結(jié)
在本文中，論文介紹了等離激元納米激光器自2003年第一次實驗實現(xiàn)以來，過去10多年來等離激元納米激光器領(lǐng)域的發(fā)展歷程。論文首先簡要介紹了激光小型化的歷史概況，隨后總結(jié)了等離激元納米激光器者基本特性。接著概述了小型激光器的物理和其發(fā)展背后的技術(shù)驅(qū)動因素，比如人們在開發(fā)納米級相干源、控制和降低激光閾值、加速激光用于信息傳輸?shù)臅r間動力學(xué)以及損耗-增益權(quán)衡方面的研究和進(jìn)展。最后，文章列舉了在過去10年中，在開發(fā)等離激元納米激光器和納米激光器方面取得的具有代表性的重大進(jìn)展，重點介紹了持續(xù)閾值降低、電注入操作、提高操作溫度、提高量子效率、最初開發(fā)的單粒子散斑器性能的進(jìn)步、等離激元發(fā)射器陣列操作的能力以及多物理建模和仿真。
正如這篇綜述所說，實現(xiàn)這些目標(biāo)和解決這些等離激元納米激光器基本問題的未來研究將進(jìn)一步加深我們對光子、等離激元激元和物質(zhì)之間相互作用物理的全面理解，并拓寬等離激元激元納米激光器和等離激元納米激光器的應(yīng)用，最終將會大大加快下一代芯片（光子芯片）和微納光學(xué)傳感器的落地。
參考文獻(xiàn)
Shaimaa I. Azzam, Alexander V. Kildishev, Ren-Min Ma, Cun-Zheng Ning, Rupert Oulton, Vladimir M. Shalaev, Mark I. Stockman, Jia-Lu Xu and Xiang Zhang, “Ten years of Spasers and plasmonic nanolasers”, Light: Science & Applications 9, 90 (2020).
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