近二十年來，GaN 基半導(dǎo)體材料在外延生長和光電子器件制備方面均取得了重大科技突破，其中發(fā)光二極管(LED)和邊發(fā)射激光器(EEL)已經(jīng)實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化，但是具有更優(yōu)越特性的垂直腔面發(fā)射激光器(VCSEL)仍處于實驗室研究階段。VCSEL 的獨特優(yōu)點包括閾值電流低、易實現(xiàn)單縱模工作、調(diào)制頻率高、發(fā)散角度小、圓形光斑、易與光纖耦合、不必解理即可完成工藝制作和檢測，易實現(xiàn)高密度二維陣列及光電集成等。藍(lán)綠光 VCSEL 憑借以上優(yōu)勢，在高密度光存儲、激光顯示、激光打印、激光照明、激光電視、水下通信、海洋資源探測及激光生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。
然而由于 VCSEL 諧振腔短(僅幾微米長)，導(dǎo)致其單程增益長度也極短，因此就要求制作的分布布拉格反射鏡(DBR)材料質(zhì)量必須良好，還要求 DBR 的反射率極高(通常要求達(dá)到 99%以上)。與 GaN 基邊發(fā)射激光器(EEL)或者 GaAs 基垂直腔面發(fā)射激光器(VCSEL)相比，GaN 基 VCSEL 的研究開發(fā)進(jìn)展仍相對緩慢，其主要原因是外延生長高質(zhì)量的氮化物異質(zhì)結(jié)(AlN/GaNAlGaN/GaN 或 AlInN/GaN) DBR 非常困難。研發(fā) GaN 基 VCSEL 已經(jīng)成為國內(nèi)外光電子領(lǐng)域研究的前沿和熱點[1]-[9]，國內(nèi)外許多研發(fā)機(jī)構(gòu)都投入了大量的人力和物力進(jìn)行基礎(chǔ)研究和應(yīng)用開發(fā)，爭取早日實現(xiàn)實用化。我國在 GaN 基電注入藍(lán)綠光VCSEL 研究方面起步較晚，與國際先進(jìn)水平差距較大。
2. 藍(lán)綠光垂直腔面發(fā)射激光器國內(nèi)外研究現(xiàn)狀
垂直腔面發(fā)射激光器(Vertical Cavity Surface Emitting Laser，簡稱VCSEL)，其諧振腔是由在有源區(qū)(Active Region)的上下兩邊形成兩個具有高反射率的分布布拉格反射鏡(Distributed Bragg Reflector，簡稱DBR)構(gòu)成，激光沿著材料外延生長方向垂直出射。邊發(fā)射激光器(Edge Emitting Laser，簡稱 EEL)和垂直腔面發(fā)射激光器(VCSEL)結(jié)構(gòu)示意圖如圖 1 所示。由于外延生長高質(zhì)量的氮化物異質(zhì)結(jié) DBR 非常困難，因此如何獲得高質(zhì)量的氮化物 DBR 成為 VCSEL 研究中最主要的難點。
為了降低外延生長氮化物異質(zhì)結(jié)雙 DBR 的難度，研究人員報道了一些混合式 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL 的解決方案。例如，采用氮化物異質(zhì)結(jié)底部 DBR (Epitaxial DBR)和介質(zhì)膜頂部 DBR (Dielectric DBR)組成的一種混合式 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL，如圖 2(a)所示，在襯底上外延生長底部氮化物異質(zhì)結(jié) DBR 與發(fā)光層，再鍍膜沉積頂部介質(zhì)膜 DBR。由于介質(zhì)膜 DBR 不受晶格匹配的限制，可以自由選用折射率差值大的兩種介質(zhì)材料，因此更易于獲得高反射率和高反射帶寬。1999 年《Science》雜志[1]報道了日本東京大學(xué)的Arakawa 研究組利用外延生長的 AlGaN/GaN 底部氮化物 DBR 和 ZrO2/SiO2 頂部介質(zhì)膜 DBR 組成的混合式 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL，率先實現(xiàn)了室溫光注入脈沖激射。2010 年臺灣交通大學(xué)的 Hao-Chung Kuo 研究組[2]制備了 AlN/GaN DBR 和 Ta2O5/SiO2 介質(zhì)膜 DBR 的混合式 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL，實現(xiàn)了室溫連續(xù)電注入激射，閾值電流密度為 12.4 KA/cm2；該研究組 2015 年實現(xiàn)了 VCSEL 的閾值電流密度為 10.6 KA/cm2，輸出功率達(dá)到 0.9 mW [3]。2012 年瑞士洛桑凝聚態(tài)物理研究所 Cosendey 等人[4]研制了 GaN 襯底上外延生長晶格匹配的 AlInN/GaN 底部 DBR 和 TiO2/SiO2 介質(zhì)膜頂部 DBR 的混合式 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL，實現(xiàn)了室溫脈沖電注入激射。以上報道的混合式 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL 的確能降低外延生長氮化物異質(zhì)結(jié)雙 DBR的難度，但是外延生長高質(zhì)量的 AlGaN/GaN 底部氮化物 DBR 的難度依然很大。
與此同時，為了降低外延生長氮化物異質(zhì)結(jié)雙 DBR 的難度，一些研究者提出了雙介質(zhì)膜 DBR 結(jié)構(gòu)VCSEL 解決方案。一些研究者提出了雙介質(zhì)膜 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL 解決方案。雙介質(zhì)膜結(jié)構(gòu) DBR (DielectricDBR) VCSEL，如圖 2(b)所示，即通過薄膜轉(zhuǎn)移的方式去除原始襯底，制備出由底部和頂部兩部分介質(zhì)膜 DBR 構(gòu)成的 VCSEL。日本松下公司[5]和廈門大學(xué)張保平研究組[6]均實現(xiàn)了 ZrO2/SiO2 雙介質(zhì)膜 DBR結(jié)構(gòu) VCSEL 室溫連續(xù)電注入激射，后者閾值電流密度降低至 1.2 KA/cm2。美國加州大學(xué)圣巴巴拉分校的Nakamura 研究組[7]采用厚度小于 50 nm 的 ITO 膜內(nèi)腔電極，Ta2O5/SiO2 雙介質(zhì)膜 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL 閾值電流密度達(dá)到 8 KA/cm2；當(dāng)該研究組進(jìn)一步采用隧道結(jié)代替吸收系數(shù)較大的 ITO 膜內(nèi)腔電極時，閾值電流密度下降至 3.5 KA/cm2。2016 年日本索尼公司[8]報道了 Ta2O5/SiO2 和 SiN/SiO2 雙介質(zhì)膜 DBR 結(jié)構(gòu)VCSEL，器件的發(fā)光波長為 453.9 nm，閾值電流密度為 22 KA/cm2，室溫連續(xù)輸出功率最高達(dá)到了 1.1 mW。2018 年索尼公司[9]報道了介質(zhì)膜 Ta2O5/SiO2 雙 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL，并利用單微曲面鏡對藍(lán)綠光 VCSEL側(cè)向光場進(jìn)行了限制，雖然獲得了較好的光束質(zhì)量，但是閾值電流密度卻上升至 141 KA/cm2。以上研究結(jié)果表明，利用雙介質(zhì)膜 DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL 解決方案，的確能有效降低氮化物異質(zhì)結(jié)雙 DBR 材料的制作難度。然而由于雙介質(zhì)膜 DBR 不導(dǎo)電，因此目前電泵浦 VCSEL 均采用內(nèi)腔接觸 ITO 膜電極結(jié)構(gòu)，而ITO 膜內(nèi)腔接觸電極會產(chǎn)生較高的吸收損耗，大幅度增加器件的內(nèi)部損耗，導(dǎo)致 VCSEL 閾值電流密度明顯升高。
國內(nèi)外的研究結(jié)果表明，若要獲得外延生長高質(zhì)量氮化物異質(zhì)結(jié) DBR，實現(xiàn) GaN 基 VCSEL 室溫下電注入激射，需要解決以下兩個主要難題：首先需要解決高質(zhì)量氮化物諧振腔的制作難題。高質(zhì)量氮化物諧振腔難以制作的主要原因是：當(dāng)采用外延生長氮化物異質(zhì)結(jié) DBR 時，高 A1 組分的 A1 (Ga) N 與 GaN之間存在較大的晶格失配和熱失配，異質(zhì)結(jié)外延生長過程中由于應(yīng)力積累、熱失配而產(chǎn)生晶格缺陷和開裂現(xiàn)象，這些都加大了外延生長高質(zhì)量氮化物異質(zhì)結(jié) DBR 的難度，并導(dǎo)致 DBR 反射率降低[1] [2] [3]。GaN 和 AlN 的晶格失配為 2.4%，折射率差約為 0.4，外延生長過程中會產(chǎn)生位錯和開裂現(xiàn)象，即使外延生長 Al0.5Ga0.5N/GaN (折射率差約為 0.2)異質(zhì)結(jié)構(gòu)，也難以獲得高質(zhì)量的氮化物異質(zhì)結(jié) DBR。而采用與GaN 晶格匹配的 AlInN 材料時，其中的 In 組分又極難控制，很難獲得高質(zhì)量的 AlInN/GaN 氮化物異質(zhì)結(jié) DBR，并且其較小的折射率差也使得其高反射帶寬相對較窄[4]。盡管雙介質(zhì)膜 DBR 容易獲得較高的反射率，但是 VCSEL 器件的制備過程相對復(fù)雜[5] [6] [7] [8] [9]，主要制備流程如圖 3 所示，首先在襯底上制作底部介質(zhì) DBR；其次通過薄膜轉(zhuǎn)移的方式去除原始襯底；最后制作頂部介質(zhì) DBR，從而實現(xiàn)由底部和頂部介質(zhì)膜 DBR 構(gòu)成的雙介質(zhì)膜 VCSEL。其次需要解決 p 型 DBR 導(dǎo)電性差的難題。p 型 DBR 導(dǎo)電性差的主要原因是 AlGaN/GaN DBR 為高阻特性，同時外延生長高 Al 組分 AlGaN 十分困難。由于目前所采用的 p 型氮化物異質(zhì)結(jié) DBR 材料導(dǎo)電性較差，因而電注入 VCSEL 需要采用內(nèi)腔接觸 ITO 膜電極結(jié)構(gòu)。盡管減小 ITO 膜電極厚度有利于降低光吸收，但是 ITO 膜過薄(小于 50 nm)又會明顯加大 ITO 膜的工藝制作難度，明顯增大器件的閾值電流密度。
3. 藍(lán)綠光垂直腔面發(fā)射激光器國內(nèi)外研究進(jìn)展
國內(nèi)外研究學(xué)者利用電化學(xué)刻蝕技術(shù)，把較高摻雜濃度的 n 型氮化鎵(n+-GaN)樣品作為陽極，浸泡在酸性[10]-[16]或堿性[17] [18]電解質(zhì)中，在一定電壓的作用下，n+-GaN 會發(fā)生電化學(xué)刻蝕反應(yīng)形成納米多孔氮化鎵(nanoporous GaN，簡寫 NP-GaN)結(jié)構(gòu)。2015 年耶魯大學(xué) Jung Han 研究組[13]報道了不同摻雜濃度的 n 型 GaN (n-GaN/n+-GaN) DBR 樣品中的 n+-GaN 在電化學(xué)刻蝕工藝過程中形成不同孔徑尺寸的納米多孔 GaN 結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律，如圖 4(a)所示。由于該 GaN/NP-GaN 結(jié)構(gòu) DBR 具有折射率差值較大(Δn ≥0.5)的優(yōu)勢，因此使用較少對數(shù)的 DBR 就能夠獲得高反射率(R > 99%)，并且高反射帶寬在紅光–藍(lán)綠光范圍內(nèi)可調(diào)，如圖 4(b)所示。2015 年韓國全南大學(xué)[14]首次實現(xiàn)了 GaN/NP-GaN DBR 結(jié)構(gòu) VCSEL 光注入激射發(fā)光。2017 年耶魯大學(xué) Jung Han 研究組[19]報道了 GaN/NP-GaN DBR 結(jié)構(gòu)藍(lán)紫光 LED，2018 年該組又報道了一種具有納米多孔氮化鎵(NP-GaN)的 InGaN/GaN 微盤激光器[20]。這些研究結(jié)果表明了GaN/NP-GaN 構(gòu)成的 DBR 具有高反射率和良好的可控性，這都為制作高質(zhì)量氮化物 VCSEL 諧振腔奠定了堅實基礎(chǔ)。不同的電化學(xué)刻蝕反應(yīng)條件下形成不同孔徑的納米空氣孔 GaN 結(jié)構(gòu)[21] [22] [23] [24] [25]。這些研究結(jié)果充分表明了 GaN/NP-GaN 構(gòu)成的 DBR 具有高反射率和良好的可控性，能夠用來制作高質(zhì)量氮化物 VCSEL 諧振腔。這種具有較低折射率的納米空氣孔 GaN 材料仍然具備導(dǎo)電的特性，表明了這種 GaN/NP-GaN DBR 結(jié)構(gòu)完全可以應(yīng)用在電泵浦 GaN 基 VCSEL 中。
最令人關(guān)注的是這種低折射率納米多孔 GaN 材料仍然導(dǎo)電的特點，表明了 GaN/NP-GaN DBR 結(jié)構(gòu)可以應(yīng)用在電注入 GaN 基 VCSEL 中。2013 年中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所和臺灣國立彰化師范大學(xué)[26] [27]報道了隧道結(jié) GaN 基邊發(fā)射激光器(EEL)的輸出特性的模擬研究，結(jié)果表明該結(jié)構(gòu)能獲得較低的閾值電流密度和串聯(lián)電阻率，并能提高器件的輸出功率。2015 年日本和美國的研究機(jī)構(gòu)[28][29] [30]報道了隧道結(jié) GaN LED 器件的 I-V 特性得到了明顯改善。美國加州大學(xué)圣巴巴拉分校的Nakamura 研究組基于 ITO 膜內(nèi)腔電極和 Ta2O5/SiO2 雙介質(zhì)膜 DBR 結(jié)構(gòu)，研究了離子注入孔徑(Ion Implanted Aperture)的電流注入孔徑結(jié)構(gòu)VCSEL [31]，結(jié)構(gòu)示意圖如圖5(a)所示，閾值電流密度為16 KA/cm2；以及空氣隙孔徑(Air-gap aperture)電流注入孔徑結(jié)構(gòu)的 VCSEL [32]，結(jié)構(gòu)示意圖如圖 5(b)所示，閾值電流密度為 22 KA/cm2。2018 年該研究組基于 Ta2O5/SiO2 雙介質(zhì)膜 DBR 結(jié)構(gòu)，研究了離子注入電流輸入孔徑結(jié)構(gòu)隧道結(jié)內(nèi)腔接觸的 VCSEL [33]，實現(xiàn)了室溫連續(xù)輸出 140 μW，器件的閾值電流密度為 42.4 KA/cm2。該研究組又通過優(yōu)化外延生長 VCSEL 材料[34]，使器件輸出功率提高到 319 μW，閾值電流密度降低至10 KA/cm2。以上這些研究結(jié)果均為解決 p 型 DBR 導(dǎo)電性差的難題提供了新思路。然而，美國加州大學(xué)所采用離子注入孔徑和空氣隙孔徑電流注入孔徑結(jié)構(gòu)的 VCSEL 制備工藝，均需要外延生長設(shè)備(MOCVD或 MBE)進(jìn)行 VCSEL 材料的二次外延生長，在二次外延生長中將會引起材料表面粗糙問題。另外這種電流注入孔徑結(jié)構(gòu)均采用 ITO 膜電極，ITO 膜電極吸收引起的損耗以及 ITO/GaN 界面帶來的損耗導(dǎo)致閾值電流密度較大。
4. 結(jié)束語
不斷改進(jìn)的 VCSEL 電流注入結(jié)構(gòu)能有效地限制側(cè)向電流的擴(kuò)散，提高電流注入多量子阱有源區(qū)的均勻性，降低器件的閾值電流密度，從而實現(xiàn)電注入藍(lán)綠光 VCSEL 器件。GaN 基 VCSEL 具有重要的應(yīng)用前景，推進(jìn)電注入 GaN 基 VCSEL 的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)展，必將產(chǎn)生重大的經(jīng)濟(jì)效益和社會效益。目前如何解決VCSEL 電流注入孔徑的制作難題，突破電注入 GaN 基 VCSEL 的技術(shù)瓶頸，為 GaN 基 VCSEL (紫外、藍(lán)綠光)的研發(fā)提供一種新思路。
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