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中科院上海光機(jī)所強(qiáng)場激光物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究團(tuán)隊(duì)自2011年在國際上率先報(bào)道強(qiáng)場電離誘導(dǎo)的“空氣激光”現(xiàn)象以來[Phys. Rev. A 84, 051802 (2011)]，一直致力于空氣激光的強(qiáng)場物理與遙感應(yīng)用研究。近期，該團(tuán)隊(duì)利用空氣激光，發(fā)展了一種高靈敏度的相干拉曼光譜技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了大氣中溫室氣體濃度的定量檢測、多組分同時(shí)探測和CO₂同位素識(shí)別，探測靈敏度達(dá)到0.03%的水平，最小信號(hào)抖動(dòng)達(dá)到2%的水平。相關(guān)研究以High-Sensitivity Gas Detection with Air-Lasing-Assisted Coherent Raman Spectroscopy為題發(fā)表于Ultrafast Science。

空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)的基本原理如圖1所示。飛秒激光與空氣的極端非線性作用，一方面激發(fā)空氣分子的光學(xué)增益，實(shí)現(xiàn)了1000倍以上的種子放大，產(chǎn)生了波長為428 nm、線寬為13 cm^-1的氮?dú)怆x子空氣激光。同時(shí)，飛秒激光在大氣中非線性傳輸，將頻譜帶寬拓展到3800 cm^-1，比入射光譜寬一個(gè)數(shù)量級(jí)以上，足以激發(fā)空氣中大部分污染物分子和溫室氣體的相干拉曼振動(dòng)。當(dāng)空氣激光遇到相干振動(dòng)的分子，有效產(chǎn)生相干拉曼散射。通過記錄相干拉曼信號(hào)與空氣激光的頻移，即“拉曼指紋”，便可以得知分子的“身份信息”——化學(xué)成分。

圖1. 空氣激光輔助的相干拉曼散射技術(shù)的基本原理：（a）空氣激光和相干拉曼散射的產(chǎn)生機(jī)制示意圖；（b）展寬后的泵浦光光譜與原始光譜的對比；（c）空氣激光的頻譜和空間分布。

空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，結(jié)合了飛秒激光和空氣激光的雙重優(yōu)勢：飛秒激光光譜寬、脈寬短，可以同時(shí)激發(fā)很多氣體分子的相干振動(dòng)；空氣激光光譜窄，用其作為探針，光譜分辨率高，可以有效區(qū)分不同分子的拉曼指紋。因此該技術(shù)能夠滿足多組分測量和化學(xué)特異性的需求。在該研究中，通過采用種子放大和偏振濾波技術(shù)，有效提升了相干拉曼信號(hào)的信噪比，顯著抑制了超連續(xù)白光產(chǎn)生引起的背景噪聲和信號(hào)抖動(dòng)，提高了探測靈敏度和穩(wěn)定性。該研究團(tuán)隊(duì)利用空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，測量了大氣中CO₂和SF₆的拉曼信號(hào)強(qiáng)度與相應(yīng)氣體濃度的定量關(guān)系，CO₂和SF₆的最小探測濃度分別為0.1%和0.03%，最小信號(hào)抖動(dòng)均達(dá)到2%的水平（圖2）。

圖2. 實(shí)驗(yàn)測得的相干拉曼信號(hào)強(qiáng)度與氣體濃度的定量關(guān)系。插圖為最小濃度下測量的CO₂和SF₆的拉曼信號(hào)，CO₂（1388 cm^-1拉曼峰）和SF₆的最小探測濃度分別為0.1%和0.03%。

進(jìn)一步，研究者在空氣、CO₂和SF₆的混合氣體中展示了該技術(shù)可以用于多組分同時(shí)測量，如圖3(a)-(c)所示，這得益于飛秒激光多組分激發(fā)以及空氣激光多組分分辨的能力。更加重要的是，利用空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，還可以有效區(qū)分¹²CO₂和¹³CO₂的同位素氣體，如圖3(d)所示。

圖3. 利用空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)測得的（a）空氣中濃度為0.5%的CO₂，（b）濃度為0.1%的SF₆,（c）濃度為0.5%的CO₂與濃度為0.1%的SF₆混合物的拉曼信號(hào)；（d）空氣中濃度均為0.4%的¹²CO₂和¹³CO₂的拉曼信號(hào)。