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太陽照射地球1小時(shí)的太陽能約合全世界( 1年 )的總能耗，與此同時(shí)，我們的全球二氧化碳排放量正在增加。利用先進(jìn)的材料和超快速激光光譜技術(shù)，將其轉(zhuǎn)化為人工光合材料是一個(gè)熱門的研究領(lǐng)域。

據(jù)悉，隆德大學(xué)用光合作用動(dòng)力學(xué)圖像來展示如何控制氣體排放。光合作用是一個(gè)復(fù)雜的過程，涉及多個(gè)光復(fù)合體和反應(yīng)中心，但由于溫室氣體和氣候變化，對(duì)其細(xì)節(jié)的理解變得更加迫切。

圖示:監(jiān)測光合作用-隆德實(shí)驗(yàn)裝置的一部分

隆德大學(xué)現(xiàn)在已經(jīng)使用超快激光光譜學(xué)和一個(gè)光學(xué)腔來分析和影響光合作用的動(dòng)力學(xué)研究。研究表明了整個(gè)過程是如何被調(diào)節(jié)，以及設(shè)計(jì)人工光合裝置的途徑。

據(jù)《自然通訊》報(bào)道，該項(xiàng)目采用飛秒泵浦探測光譜法來研究一種光合蛋白質(zhì)，即“捕光2”復(fù)合體或LH2，已知在紫色光合細(xì)菌中構(gòu)成捕光天線。

上圖示：微腔結(jié)構(gòu)和LH2性質(zhì)

上圖a:半透明的Fabry-Pérot腔結(jié)構(gòu)，其中兩個(gè)Au反射鏡(厚度22 nm)夾在含有LH2(厚度300 nm)的PVA薄膜中; 圖b:嗜酸Rhodoblastus ophilus菌株10050的LH2復(fù)合物的結(jié)構(gòu)，垂直于膜平面的視圖(上)和復(fù)合物的側(cè)視圖(下)，其中緊密排列的B850環(huán)為藍(lán)色，松散排列的B800環(huán)為淡紫色，類胡蘿卜素鏈為棕色，α-載脂蛋白鏈為青色，β-載脂蛋白鏈為綠色;圖c:玻璃襯底上LH2裸膜的穩(wěn)態(tài)吸收，其中B800和B850吸收峰被很好地分解。

該團(tuán)隊(duì)建立在先前的研究基礎(chǔ)上，利用光腔來調(diào)節(jié)光合作用和其他光物質(zhì)相互作用中的復(fù)雜動(dòng)力學(xué)。通過正確的反射鏡和光學(xué)參數(shù)，就可以實(shí)現(xiàn)光合作用分子和腔體之間的強(qiáng)耦合，從而產(chǎn)生通常不參與該過程的新的光學(xué)極化狀態(tài)。這些反過來又會(huì)影響光合作用的整體運(yùn)作，并改變其他物理性質(zhì)，如導(dǎo)電性。

上圖示： LH2極化激元中的拉比分裂

角度分辨穩(wěn)態(tài)吸收測量

為 了 評(píng)估LH2腔內(nèi)可能存在的強(qiáng)耦合，測量了角分辨反射光譜和透射光譜(見補(bǔ)充圖2)，并提取相應(yīng)的角分辨吸收光譜為A=1-T-R，如 上圖a 所示。從該腔樣品的色散曲線可以解析出3個(gè)極子分支:上極子分支(UP)、中極子分支(MP)和下極子分支(LP)。極化子分支的能量與耦合振蕩器模型很好地?cái)M合。B850波段和B800波段的Rabi劈裂能分別為61meV和47meV。擬合的極化子分支位置用黃色(UP)、藍(lán)色(MP)和粉色(LP)虛線表示，光子模式和激子波長分別用灰色實(shí)線和黑色虛線表示。色散曲線在B850帶附近有明顯的抗交叉行為，表明實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)耦合。 圖b 給出了在腔模和B850激子接近共振角(30°)處的腔吸收譜。在約860 nm處檢測到明顯的峰分裂，分離速度為65 meV。用2、18 ?ΩR≥(γM + γC)/2評(píng)價(jià)強(qiáng)耦合，其中?ΩR為Rabi劈裂能，γM和γC分別為裸分子激子(γM)和腔模(γC)半最大線寬處的全寬。穩(wěn)態(tài)吸收光譜測定B850波段的線寬為42 meV。從負(fù)失諧腔的透射光譜中得到了空腔的線寬，約為78 meV。確實(shí)，B850帶的Rabi劈裂能(61meV)大于(γM_B850+γC)/2=60meV，證實(shí)了B850帶與空腔是強(qiáng)耦合的。嚴(yán)格地說，系統(tǒng)處于強(qiáng)耦合的邊緣。相比之下，在B800波段的峰值處，只發(fā)生了微弱的峰分裂，且發(fā)生了較輕微的反交叉。B800波段的線寬同樣由穩(wěn)態(tài)吸收光譜確定為40meV。Rabi劈裂能(46meV)與(γM_B800+γC)/2=59meV的值比較表明，B800帶處于弱或中等耦合狀態(tài)。兩次分裂的差異與兩個(gè)激子帶與腔的耦合強(qiáng)度直接相關(guān)，考慮到耦合強(qiáng)度與腔內(nèi)分子濃度的平方根成正比，可以用LH2中參與B850環(huán)和B800環(huán)的BChla分子數(shù)量的不同來解釋。 圖c 顯示了極化子分支的激子和光子混合系數(shù)。我們可以看到，MP和LP由B850波段和30°左右的腔光子幾乎相同的貢獻(xiàn)組成。同樣，MP和LP的B800波段和光子在45°附近的比值幾乎相同。

雖然這些效應(yīng)背后的理論是眾所周知的，但它們的實(shí)際證明是具有挑戰(zhàn)性的。Lund項(xiàng)目是第一個(gè)使用瞬態(tài)吸收光譜來確認(rèn)紫色細(xì)菌中LH2的極化子動(dòng)力學(xué)的項(xiàng)目，使用的設(shè)置是兩個(gè)平行的金鏡創(chuàng)建了一個(gè)Fabry-Pérot腔，并將一層含有LH2s的聚乙烯醇薄膜夾在中間。

上圖：LH2極化子動(dòng)力學(xué)

裸LH2薄膜和30°角腔的泵浦探測動(dòng)力學(xué)(散射標(biāo)記)，泵浦激發(fā)在785 nm (8.5 uJ/脈沖/cm2)，探頭在875 nm和830 nm(插圖顯示前10 ps的動(dòng)力學(xué)信號(hào))和相應(yīng)的c能量弛豫路徑。實(shí)線是基于速率動(dòng)力學(xué)模型的擬合結(jié)果。

上 圖a 給出了在875 nm處探測的動(dòng)力學(xué)過程，在875 nm處，空腔樣品的LP狀態(tài)和裸B850帶的紅尾都在這里。在裸LH2薄膜的B850波段(灰色線)和強(qiáng)耦合系統(tǒng)的LP態(tài)(橙色線)均觀察到基態(tài)漂白信號(hào)。我們注意到強(qiáng)耦合體系的壽命比裸LH2薄膜長得多。類似的行為在其他有機(jī)極化子系統(tǒng)中已經(jīng)被報(bào)道過，并被激子儲(chǔ)層理論解釋。 圖c 顯示了可能的能量弛豫路徑，假設(shè)該路徑被強(qiáng)耦合產(chǎn)生的極聲子態(tài)和暗態(tài)(DS)所修飾。使用基于速率的動(dòng)力學(xué)模型對(duì)相應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行半量化，我們將基態(tài)吸光度的瞬態(tài)偏移可能產(chǎn)生的影響最小化，以簡化擬合。裸體LH2薄膜和強(qiáng)耦合腔體樣品在830 nm處的泵探針動(dòng)力學(xué)如 圖b 所示。對(duì)于裸LH2薄膜，正信號(hào)對(duì)應(yīng)于激發(fā)態(tài)吸收(ESA)。相比之下，強(qiáng)耦合系統(tǒng)由于MP區(qū)域附近的Rabi劈裂收縮而觀察到一個(gè)負(fù)信號(hào)，這間接驗(yàn)證了極化子態(tài)的形成。圖中顯示在前幾ps內(nèi)動(dòng)能信號(hào)上升，這代表了能量從激發(fā)態(tài)B800到MP態(tài)的傳遞過程。比較兩種情況下的動(dòng)力學(xué)，觀察到在強(qiáng)耦合系統(tǒng)中衰減比在裸LH2膜中更快。我們將腔系統(tǒng)中更快的衰變歸因于能量從MP到暗態(tài)的轉(zhuǎn)移。如上所述，基于態(tài)密度的參數(shù)，這一轉(zhuǎn)移步驟預(yù)期要比未耦合B850激發(fā)態(tài)的衰變快。

總之，首次證明了Fabry?Pérot金屬光學(xué)腔與紫色細(xì)菌LH2的B850激子帶之間的強(qiáng)耦合，Rabi劈裂為61 meV。泵浦探針光譜揭示了強(qiáng)耦合系統(tǒng)中與非耦合LH2膜中顯著不同的激子動(dòng)力學(xué)。當(dāng)在830 nm探測時(shí)，在強(qiáng)耦合體系中檢測到負(fù)信號(hào)，而非耦合LH2膜的正ESA信號(hào)則相反。觀測結(jié)果可以用與極化子態(tài)形成一致的拉比收縮來解釋。此外，強(qiáng)耦合體系的壽命比裸LH2薄膜長得多，證實(shí)了暗態(tài)對(duì)能量轉(zhuǎn)移的重要作用。由于極化子態(tài)可以在空間和能量分離的激子種之間形成有效的能量弛豫途徑，進(jìn)一步探索LH2s和RC之間可能的腔介導(dǎo)的能量傳遞將是非常有意義的。

“我們?cè)趦蓚€(gè)相距僅幾百納米的鏡子之間插入了所謂的光合天線復(fù)合體，作為一個(gè)光學(xué)微腔，也可以說，我們以一種囚禁的方式捕捉在鏡子之間來回反射的光?！甭〉麓髮W(xué)化學(xué)物理學(xué)教授T?nu Pullerits稱道。

圖示：兩個(gè)鏡子之間的五個(gè)天線復(fù)合體。鏡子間的距離約為300納米。

借助彼此相隔幾百納米鏡子,科學(xué)家們已經(jīng)成功地有效地利用光。這一發(fā)現(xiàn)可能有助于指導(dǎo)操控光合作用的第一步。從長遠(yuǎn)來看，這可能用于將二氧化碳轉(zhuǎn)化 為人工光和材料。

設(shè)計(jì)光合作用和人造材料

通過監(jiān)測腔的色散行為，并將其與蛋白質(zhì)中被激發(fā)的躍遷能量相關(guān)聯(lián)，驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的強(qiáng)耦合機(jī)制。根據(jù)該項(xiàng)目的論文，由于LH2中極化子狀態(tài)的產(chǎn)生，激子動(dòng)力學(xué)發(fā)生了實(shí)質(zhì)性的變化。

該項(xiàng)目表示，光和天線復(fù)合物之間存在強(qiáng)相互作用，可以產(chǎn)生漣漪效應(yīng)，從而加快能量傳遞過程，開辟了調(diào)整整個(gè)光合作用鏈的不同階段的前景，以實(shí)現(xiàn)預(yù)期最終結(jié)果。 一旦確定了預(yù)期的能量動(dòng)態(tài)，新的人工光合材料也可能出現(xiàn)。

Pullerits說：“如果我們能使光合作用的第一步更快更有效，我們希望在未來使其他系統(tǒng)的光能轉(zhuǎn)換更有效。”“我們已經(jīng)邁出了漫長的過程中的幾個(gè)初始步驟，可以說我們已經(jīng)找到了一個(gè)非常有希望的方向。”

飛秒泵探測光譜

超快泵探頭測量分別在兩個(gè)內(nèi)部建立的單色探頭和寬帶探頭檢測裝置上執(zhí)行。寬帶飛秒泵浦探測是基于一個(gè)至日(光譜物理)放大激光系統(tǒng)進(jìn)行的，該系統(tǒng)以4 kHz重復(fù)率產(chǎn)生中心波長為796 nm的~60 fs脈沖。激光輸出分為兩部分，分別產(chǎn)生泵浦光和探測光。泵浦光脈沖(以785 nm, 100 fs為中心)由共線光參量放大器(TOPAS-C，光轉(zhuǎn)換)產(chǎn)生。第二個(gè)TOPAS被用來產(chǎn)生1350 nm的脈沖，聚焦在CaF2晶體上產(chǎn)生寬帶白光探針。單色飛秒泵探頭測量使用了以下設(shè)置46。一個(gè)放大飛秒激光系統(tǒng)(Pharos，光轉(zhuǎn)換)工作在1030 nm，以1 kHz的重復(fù)頻率提供200 fs的脈沖泵浦兩個(gè)非共線光學(xué)參數(shù)放大器(NOPAs, Orpheus-N，光轉(zhuǎn)換)。其中一種用于產(chǎn)生以785 nm為中心的泵浦脈沖，脈沖持續(xù)時(shí)間為100 fs。第二個(gè)NOPA分別在830 nm和870 nm處產(chǎn)生探針脈沖，用于差分透射測量。在這兩種設(shè)置中，泵和探頭脈沖幾乎共線。探頭相對(duì)于泵有一個(gè)機(jī)械延遲階段的時(shí)間延遲。激光束和腔體是定向的，使它們彼此成30°角。在這個(gè)角度下，腔模與B850激子共振。探頭脈沖的極化設(shè)置為TE模式。測量是在室溫下進(jìn)行的。為避免LH2膜中的雜散效應(yīng)和激子-激子湮滅，采用低能量(8.5 μJ/cm2/脈沖)泵浦脈沖記錄信號(hào)。

樣品制備方法

LH2光合物從先前報(bào)道的嗜酸Rhodoblastus acidophilus10050中分離出來，分散在TL緩沖液中(0.1% LDAO, 20 mM Tris。HCl pH 8.0)，并在?80°C作為原液存儲(chǔ)。光學(xué)腔建立在玻璃基板(15 × 15 mm2)上，分別在堿性溶液(0.5% Hellmanex在去離子水中，15min)、去離子水(15min)、丙酮(15min)和異丙醇(15min)中連續(xù)超聲清洗，然后氧等離子體處理1min。隨后，采用真空濺射沉積(AJA Orion 5)的方法在玻璃襯底上沉積了厚度為22 nm的半透明金鏡面。將PVA以70 mg/ml的濃度溶解在上述Tris緩沖液中，制備活性聚合物層。然后用旋渦混合器將LH2原液與PVA水溶液按體積比5:3混合，通過PVDF過濾器(孔徑0.45 mm)。在混合溶液中加入氧清除劑以防止LH2的光氧化?；旌先芤阂?500轉(zhuǎn)/分1分鐘的速度旋涂(Laurell Technologies WS-650)到Au鏡面鍍膜玻璃基板上。然后，通過真空濺射沉積在聚合物層的頂部沉積了第二個(gè)22 nm的金反射鏡。制備的腔體在- 20°C的黑暗真空下保存，以避免樣品的任何氧化和任何老化。為了進(jìn)行比較，使用相同的混合溶液和參數(shù)在沒有Au反射鏡的清潔玻璃基板上旋轉(zhuǎn)鍍膜，制備了裸LH2薄膜參考樣品。

穩(wěn)態(tài)光譜

用標(biāo)準(zhǔn)分光光度計(jì)(λ 950, Perkin Elmer)和附件測量所有穩(wěn)態(tài)光譜。用可變角度附件記錄了角度分辨透射光譜。利用普適反射附件獲得角度分辨反射光譜。

文章來源：

https://optics.org/news/13/11/48

https://www.nature.com/articles/s41467-022-34613-x