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　線性和二階非線性光學(xué)晶體是重要的光電信息功能材料，是光電子技術(shù)特別是激光技術(shù)的重要物質(zhì)基礎(chǔ)，是高新技術(shù)中不可或缺的關(guān)鍵材料，在納米、醫(yī)藥、生物、精密制造、光通訊等高新技術(shù)領(lǐng)域具有重要的科學(xué)價值和廣闊的應(yīng)用前景。隨著紫外激光應(yīng)用需求（< 400 nm）的快速增長，研創(chuàng)適用于紫外波段的光學(xué)晶體是當(dāng)前化學(xué)材料領(lǐng)域的一個極為重要的學(xué)術(shù)前沿和研究熱點(diǎn)。但是傳統(tǒng)的無機(jī)金屬氧化物雙折射晶體（如YVO4，方解石(CaCO3)等）由于紫外光透過率低等原因，嚴(yán)重制約了這些晶態(tài)材料在紫外激光領(lǐng)域中的應(yīng)用。因此，探索合成雙折射率大的紫外光學(xué)晶態(tài)材料仍然是一個極富挑戰(zhàn)的難題。

　　同濟(jì)大學(xué)張弛教授與中科院北京理化技術(shù)研究所和中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所合作，以經(jīng)典的無機(jī)π共軛硝酸鹽為合成模板，通過等價氧陰離子取代策略，構(gòu)建了一例紫外吸收截止邊短、帶隙寬、雙折射率大、且同時具有強(qiáng)倍頻效應(yīng)的復(fù)合型二元氧陰離子晶體材料Sc(IO3)2(NO3)。日前，相關(guān)成果以“Giant Optical Anisotropy in the UV-Transparent 2D Nonlinear Optical Material Sc(IO3)2(NO3)”為題發(fā)表在國際化學(xué)領(lǐng)域頂級學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie International Edition（德國《應(yīng)用化學(xué)》）（2020, doi/10.1002/anie.202012456）上。

　　復(fù)合型二元氧陰離子晶體結(jié)構(gòu)在光學(xué)各向異性和倍頻效應(yīng)兩種光學(xué)響應(yīng)中有獨(dú)特的優(yōu)勢。首先，在稀土硝酸鹽中引入含孤對電子氧陰離子[IO3]?基團(tuán)，提高了材料整體的光學(xué)各向異性。其次，[IO3]?和[NO3]?兩種氧陰離子基團(tuán)在二維層狀結(jié)構(gòu)中采用對齊排列方式，增大了層內(nèi)鍵合和層間相互作用的差異，賦予材料相比于傳統(tǒng)單一氧陰離子無機(jī)金屬氧化物增益的光學(xué)各向異性和倍頻效應(yīng)。同時，密度泛函理論模擬計算表明Sc(IO3)2(NO3)大的線性光學(xué)和非線性光學(xué)響應(yīng)源自于二維層狀結(jié)構(gòu)中[IO3]?和[NO3]?基團(tuán)的協(xié)同效應(yīng)。作者通過實(shí)空間原子切割方法進(jìn)一步證明了雙折射率的增益主要來源于含孤對電子的氧陰離子[IO3]?基團(tuán)，而強(qiáng)的倍頻效應(yīng)則主要源自于π共軛[NO3]?基團(tuán)。最終，該復(fù)合型二元氧陰離子晶體Sc(IO3)2(NO3)表現(xiàn)出短的紫外吸收截止邊（298 nm），寬的光學(xué)帶隙（4.15 eV），大的雙折射率（0.348@546 nm），該雙折射率值在目前已報道的無機(jī)金屬氧化物晶體中為最大值；Sc(IO3)2(NO3) 同時具有強(qiáng)的倍頻效應(yīng)（4.0 × KDP），是一例性能優(yōu)異的紫外雙功能晶體材料。該工作為探索紫外波段下大雙折射晶體材料提供了一種全新的策略。

　　近期，該研究團(tuán)隊在復(fù)合型含氧酸鹽二階非線性光學(xué)晶體的研制方面也取得系列進(jìn)展。他們先后報道了系列高效復(fù)合型含氧酸鹽二階非線性光學(xué)晶態(tài)材料的制備及其性能，包括：發(fā)現(xiàn)了六方氧化鎢構(gòu)型亞硒酸鹽倍頻晶體實(shí)現(xiàn)相位匹配的機(jī)制(Chemistry of Materials, 2020, 32(16), 6906-6915, Front Cover(主封面文章))，運(yùn)用單齒陰離子部分取代策略制備寬帶隙，強(qiáng)倍頻稀土亞硒酸鹽晶體(Chemistry of Materials, 2020, 32(7), 3043-3053)，采用水熱法創(chuàng)制了高激光損傷閾值中紅外碘酸鹽倍頻晶體(Chemistry of Materials, 2019, 31(24), 10100-10108)，設(shè)計制備的系列新型二階非線性光學(xué)晶體性能均優(yōu)于之前文獻(xiàn)報道的二階非線性光學(xué)晶體。

　　上述系列研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目、面上項目、教育部創(chuàng)新團(tuán)隊、教育部-國家外專局高校引智計劃和上海市教委科創(chuàng)計劃重點(diǎn)項目等支持，吳超博士是系列工作的第一作者，張弛教授為系列論文的通訊作者，同濟(jì)大學(xué)黃智鵬教授和Mark G. Humphrey教授部分參與了系列創(chuàng)新研究工作。