原子內(nèi)部電子動(dòng)力學(xué)行為的演化是物理、化學(xué)、生物以及材料等學(xué)科研究中最基本的過程。精密測量電子的動(dòng)力學(xué)特性,實(shí)現(xiàn)對其物理性質(zhì)的理解,進(jìn)而控制原子內(nèi)電子的動(dòng)力學(xué)行為是人們追求的重要科學(xué)目標(biāo)之一。具有阿秒(10-18秒)時(shí)間分辨的高次諧波由于光子能量高(10ev~kev量級)、脈寬短(亞飛秒~幾十阿秒)等特點(diǎn),使得它在物理、化學(xué)和生物等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。通過其與物質(zhì)的相互作用,人們不僅可以研究原子、分子和固體中的超快動(dòng)力學(xué)過程,而且還可以對納米尺度的物質(zhì)進(jìn)行時(shí)間分辨的衍射成像。此外高次諧波也是自由電子激光裝置、具有時(shí)間分辨的極短波長角電子能譜儀等科學(xué)裝置中理想的種子脈沖及光源。中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室(籌)光物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室魏志義研究員領(lǐng)導(dǎo)的研究組近年一直致力于阿秒激光高次諧波產(chǎn)生的研究,他們不僅觀察到了高次諧波光譜中的復(fù)雜結(jié)構(gòu)【 opt.express19,17408(2011)】,并且首次在國內(nèi)測量到了單個(gè)阿秒激光脈沖【chin.phys.lett.,30(9),093201(2013), opt.express21,17498(2013)】。
高次諧波的產(chǎn)生是一種超快超強(qiáng)激光場驅(qū)動(dòng)下的極端非線性現(xiàn)象,可以看作是電子波包和母核的碰撞過程。在強(qiáng)激光場作用下,物質(zhì)中基態(tài)電子波包被電離出母核到自由態(tài)后先得到加速,隨著激光場的反向振蕩,電子波包被拉回和母核碰撞,從而釋放出高次諧波。根據(jù)自由態(tài)的電子在激光場中運(yùn)動(dòng)的時(shí)間,電子的運(yùn)動(dòng)可分為長軌道和短軌道,由于長短軌道的相位匹配條件不一樣,在以往的實(shí)驗(yàn)中不能同時(shí)獲得長短軌道產(chǎn)生的高次諧波。最近,該研究組的博士研究生葉蓬在滕浩副研究員、賀新奎副研究員及魏志義研究員的指導(dǎo)下,利用他們自己組建的阿秒激光裝置,實(shí)現(xiàn)了電子波包在自由態(tài)的各條量子軌道上的直接定位,獲得了全量子軌道分辨的高次諧波譜,研究結(jié)果發(fā)表在近期出版的《物理評論快報(bào)》【 phyrevlett,113,073601(2014)】上。他們的研究結(jié)果表明,使用短于2個(gè)光振蕩周期的驅(qū)動(dòng)激光脈沖,通過調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)激光的空間相位分布和原子偶極相位的空間分布,可以令不同量子軌道產(chǎn)生的高次諧波在光譜中完全分開。圖1為他們獲得的長短軌道對應(yīng)的高次諧波隨驅(qū)動(dòng)激光場載波包絡(luò)相位cep的調(diào)節(jié)變化而變化的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,其中a、b、c對應(yīng)驅(qū)動(dòng)激光場的不同半周期激發(fā)出的高次諧波輻射分布角,所對應(yīng)的長短軌道隨發(fā)散角而分開,這樣就形成了一個(gè)高次諧波譜到量子軌道的全映射圖,通過該圖也可以找到不同軌道對應(yīng)的高次諧波光譜。這樣通過改變驅(qū)動(dòng)激光的cep,就實(shí)現(xiàn)了利用激光場對長短軌道的控制。圖2為長短軌道高次諧波譜的理論模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比圖。
由于驅(qū)動(dòng)激光的時(shí)空分布、電子波包的時(shí)空演化和物質(zhì)內(nèi)部的結(jié)構(gòu)信息通過碰撞過程被傳遞到高次諧波中,高次諧波的光譜也直接映射了電子的量子軌道信息,因此該研究結(jié)果對于深入了解高次諧波光譜所反映的物理圖像,促進(jìn)其在阿秒物理、原子分子物理和凝聚態(tài)物理等學(xué)科中的應(yīng)用都有著重要意義。
該工作得到國家重大研究計(jì)劃(量子調(diào)控)項(xiàng)目、自然科學(xué)基金項(xiàng)目和中科院科研裝備項(xiàng)目的支持。
論文信息:p.ye,x.-k.he,h.teng*,m.-j.zhan,s.-y.zhong,w.zhang,l.-f.wang,andz.-y.wei*. fullquantumtrajectoriesresolvedhigh-orderharmonicgeneration. phys.rev.lett.113,073601(2014).
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圖1.全量子軌道分辨高次諧波空間分布隨不同載波包絡(luò)相位變化的關(guān)系
圖2.理論模擬與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果比較圖,(a)理論模擬,(b)實(shí)驗(yàn)測量
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