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本項(xiàng)目的科學(xué)目標(biāo)是研制一套基于可調(diào)紅外激光的能源化學(xué)研究大型實(shí)驗(yàn)裝置。包括發(fā)展一套具有國際先進(jìn)水平的波長連續(xù)可調(diào)、覆蓋中紅外到遠(yuǎn)紅外的可調(diào)諧紅外自由電子激光光源，建立基于可調(diào)紅外激光的三個面向能源化學(xué)基礎(chǔ)研究的實(shí)驗(yàn)站。發(fā)展和建立基于可調(diào)諧紅外自由電子激光光源的表界面研究、分子結(jié)構(gòu)解析和反應(yīng)動力學(xué)新方法，開展從分子體系到團(tuán)簇到表界面真實(shí)體系的反應(yīng)機(jī)理研究，解決能源材料化學(xué)發(fā)展的瓶頸問題。

項(xiàng)目研制首套基于可調(diào)諧紅外激光的能源化學(xué)研究大型實(shí)驗(yàn)裝置， 集成一臺覆蓋遠(yuǎn)紅外和中紅外波段的紅外自由電子激光光源，和面向能源化學(xué)相關(guān)的氣固、液固表界面化學(xué)、團(tuán)簇結(jié)構(gòu)及其分子反應(yīng)動力學(xué)研究的三個實(shí)驗(yàn)站。結(jié)合 IRFEL 的技術(shù)優(yōu)勢，多層次、多角度來重新詮釋表界面化學(xué)反應(yīng)中的微觀過程， 以使我國表界面物理化學(xué)研究上升到一個新的高度。該大型實(shí)驗(yàn)裝置的建成，極有希望成為國際上相關(guān)研究領(lǐng)域的一個重要研究基地。本項(xiàng)目的實(shí)施對我國能源相關(guān)的基礎(chǔ)科學(xué)研究的發(fā)展具有極為重要的意義。

研制一臺具有國際先進(jìn)水平紅外自由電子激光光源，該光源不僅波段覆蓋中紅外和遠(yuǎn)紅外、波長連續(xù)可調(diào)、脈沖結(jié)構(gòu)可控，而且能夠長期穩(wěn)定可靠運(yùn)行、并和實(shí)驗(yàn)站高效集成，支撐實(shí)驗(yàn)站完成能源化學(xué)研究中的挑戰(zhàn)性的紅外光檢測、光解離、光激發(fā)實(shí)驗(yàn)。光源的主要技術(shù)指標(biāo)如下：波長范圍：2.5μm-200μm，宏脈沖寬度：5-10μs、重復(fù)率：10Hz、脈沖能量：~100mJ，微脈沖寬度：5-10ps，重 復(fù)率：2856MHz 次諧波可調(diào)、脈沖能量：~20μJ，同步精度：宏脈沖~1μs、微脈沖：<1ps。

建立固/氣、固/液表界面的高靈敏度、涵蓋遠(yuǎn)紅外的紅外反射光譜技術(shù)，開展催化和電催化研究。利用 IREFL 在遠(yuǎn)紅外區(qū)的超高光源強(qiáng)度，可以在遠(yuǎn)紅外區(qū)獲得較好的信噪比，結(jié)合自行研制的原位反應(yīng)池，對催化反應(yīng)過程中如烴的選擇氧化、CO 的臨氫轉(zhuǎn)化，以及電催化過程中如有機(jī)小分子電氧化、氧還原等燃料電池反應(yīng)過程中產(chǎn)生的低覆蓋度、短壽命、弱吸附中間體物種的進(jìn)行檢測，以及開展納米級分辨能力的紅外光譜研究，有望在更深層次理解表界面化學(xué)反應(yīng)的微觀過程，探明臨氧和臨氫反應(yīng)中催化劑活性位的本質(zhì)、選擇性控制的關(guān)鍵因素和催化反應(yīng)機(jī)理，以指導(dǎo)高性能催化劑的制備。

AFM-IR。利用 IREFL 的超高光源強(qiáng)度，大調(diào)諧范圍的紅外脈沖優(yōu)勢，建立固/氣、固/液表界面具有高空間分辨的紅外反射光譜技術(shù)(AFM-IR)，能夠在獲得納米材料表面結(jié)構(gòu)信息的同時(shí)，獲得不同空間區(qū)域表面分子振動信息，以開展微區(qū)（電）催化以及微粒組分演變研究。建成 AFM-IR 測量技術(shù)使可測低頻極限達(dá)低于 1000 cm-1、光譜分辨率 8 cm-1，空間分辨率達(dá) 50 nm。結(jié)合自行研制的原位電解池，研究真實(shí)電化學(xué)環(huán)境下，電極局部表界面上甚至特定晶面上電催化過程中的吸附及反應(yīng)特征，將為形貌和尺寸決定的反應(yīng)活性研究提供關(guān)鍵性證據(jù)。同時(shí)，利用該測量技術(shù)跟蹤環(huán)保關(guān)切的 PM0.1 到 PM2.5 微粒生長過程的組分演變，為研究其生長機(jī)制提供譜學(xué)佐證。

用 SFG 研究表界面分子，可以避免體相信號的干擾，靈敏度高，檢測速度快，而 IRFEL 可以提供高能量的紅外脈沖，特別是在<500cm-1 時(shí)，目前只有 IRFEL 可以提供。用 SFG 研究表界面分子低頻振動模式的實(shí)驗(yàn)，只有結(jié)合 IRFEL 才能實(shí)現(xiàn)。建立SFG 光譜系統(tǒng)，用于電化學(xué)和催化等復(fù)雜原位體系，系統(tǒng)研究與表面分子構(gòu)象、構(gòu)型以及吸附鍵等結(jié)構(gòu)直接相關(guān)的低頻振動模式，開展表面分子動力學(xué)過程的研究。與紅外反射吸收光譜相結(jié)合，揭示表面化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。

將紅外自由電子激光與離子遷移譜、大范圍變溫離子阱（10-600 K）、高分辨反射式時(shí)間飛行質(zhì)譜、以及雙紅外激光光解（pump-probe）技術(shù)相結(jié)合，開發(fā)研制出一套新的紅外光解離光譜實(shí)驗(yàn)裝置，用于與催化、能源等相關(guān)的團(tuán)簇結(jié)構(gòu)及其變化動力學(xué)研究，闡明他們與烷烴、烯烴和醇等低鏈碳?xì)浠衔镏g的反應(yīng)機(jī)理，探索團(tuán)簇結(jié)構(gòu)與催化活性之間的關(guān)系，幫助理解催化反應(yīng)的本質(zhì)，開展具有創(chuàng)新性的實(shí)驗(yàn)工作。

采用紅外自由電子激光作為激發(fā)光源來制備振動激發(fā)態(tài)分子束，并利用交叉分子束方法和兩種相互配合的探測技術(shù)來研究振動態(tài)激發(fā)分子反應(yīng)動力學(xué)。深入細(xì)致地研究分子振動量子態(tài)激發(fā)對化學(xué)反應(yīng)的影響以及振動激發(fā)態(tài)分子在重要的燃燒、大氣、能源化學(xué)過程中的作用，發(fā)現(xiàn)振動激發(fā)態(tài)分子反應(yīng)動力學(xué)中的新穎的動力學(xué)現(xiàn)象，在原子分子層次和量子態(tài)分辨水平上揭示處于振動激發(fā)態(tài)分子的反應(yīng)動力學(xué)規(guī)律，探索利用分子振動態(tài)調(diào)控化學(xué)反應(yīng)的方法和途徑，在分子振動激發(fā)態(tài)反應(yīng)動力學(xué)研究方面有所突破，進(jìn)一步擴(kuò)大我國在反應(yīng)動力學(xué)研究領(lǐng)域的優(yōu)勢地位。