華中科技大學(xué)武漢光電研究中心唐江教授團(tuán)隊(duì)在X射線探測(cè)器領(lǐng)域取得了新進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)首次提出了基于銫銀鉍溴（Cs2AgBiBr6）雙鈣鈦礦單晶的X射線直接探測(cè)，制備的探測(cè)器靈敏度可達(dá)105 µC Gy air -1 cm–2，最低檢測(cè)限為59.7 nGyair s-1，工作電壓和靈敏度顯著優(yōu)于商用非晶硒探測(cè)器水平，有望顯著降低X射線成像時(shí)需要的劑量，降低醫(yī)療測(cè)試時(shí)致癌風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)用前景廣闊。
“2017中國(guó)光學(xué)十大進(jìn)展”候選推薦
X射線探測(cè)器廣泛應(yīng)用于安檢、醫(yī)學(xué)成像和工業(yè)材料檢驗(yàn)等領(lǐng)域。傳統(tǒng)探測(cè)方法是利用閃爍晶體將X光子轉(zhuǎn)化為可見光，再激勵(lì)光電倍增管產(chǎn)生電信號(hào)，其成像分辨率受到光學(xué)串?dāng)_限制。而直接探測(cè)是利用半導(dǎo)體材料將X光子直接轉(zhuǎn)換為電子信號(hào)的檢測(cè)方法，擁有更高的空間分辨率和更低的系統(tǒng)成本。
最近的研究表明，有機(jī)無機(jī)雜化鉛鹵鈣鈦礦在X射線直接探測(cè)方面具有優(yōu)異性質(zhì)，如X射線吸收系數(shù)大、載流子擴(kuò)散距離長(zhǎng)和低溫溶液制備成本低等，受到人們普遍關(guān)注。但鉛基鈣鈦礦的毒性不容忽視，基于鉛基鈣鈦礦的X射線成像系統(tǒng)鉛含量達(dá)到3336 g/m2，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過歐盟對(duì)于電子產(chǎn)品中鉛含量的限制（0.1%），制約了其未來產(chǎn)業(yè)化發(fā)展。此外，具有低檢測(cè)限的X射線探測(cè)器不僅能夠減少醫(yī)學(xué)成像和安檢過程中使用的X射線劑量，從而降低輻射導(dǎo)致的患癌幾率，同時(shí)也能提升成像系統(tǒng)空間分辨率。目前鉛基鈣鈦礦受到離子遷移和表面缺陷的影響，探測(cè)器暗電流過大，最低檢測(cè)限為0.036 μGyair s-1，仍待進(jìn)一步降低。
唐江團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出了基于銫銀鉍溴雙鈣鈦礦單晶的X射線直接探測(cè)，將鉛基鈣鈦礦（CsPbBr3）中的鉛替換為銀和鉍，從而避免了鉛的使用。更重要的是，銫銀鉍溴單晶探測(cè)器具有對(duì)X射線的高靈敏度和低檢測(cè)限，主要體現(xiàn)在該材料具有高于鉛基鈣鈦礦的平均原子序數(shù)，從而保證了X射線的高效吸收；同時(shí)其間接帶隙的躍遷特征保證了該材料長(zhǎng)的少子壽命（660 ns）和載流子擴(kuò)散距離，從而提高了探測(cè)器的電荷收集效率；此外，該材料缺陷濃度低且離子遷移不顯著，保證了在工作條件下的高電阻率和低噪音特征，從而有效降低探測(cè)器的檢測(cè)限。通過單晶體缺陷的降低和表面缺陷的抑制，最終制備的探測(cè)器靈敏度達(dá)到105 µC Gyair-1 cm-2，最低檢測(cè)限為59.7 nGyair s-1，高溫和輻照穩(wěn)定性好，綜合性能達(dá)到甚至部分超過了鉛基鈣鈦礦探測(cè)器水平。
圖1. (a) Cs2AgBiBr6的XRD圖譜和實(shí)物照片；(b) Cs2AgBiBr6 X射線探測(cè)器的在不同照射劑量和工作電壓下的信噪比；(c) 探測(cè)器的工作穩(wěn)定性
該團(tuán)隊(duì)還提出了表征鈣鈦礦離子遷移的新方法，并通過理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了銫銀鉍溴具有比鉛基雜化鈣鈦礦更小的離子遷移。該工作為非鉛鈣鈦礦材料光電性能的理解及其應(yīng)用提供了新思路，其制備的穩(wěn)定靈敏無毒的X射線探測(cè)器也具有優(yōu)異的技術(shù)參數(shù)，能夠減少醫(yī)學(xué)成像和安檢過程中使用的X射線劑量，從而降低輻射導(dǎo)致的患癌幾率，同時(shí)也能提升成像系統(tǒng)空間分辨率，有希望實(shí)現(xiàn)疾病的早期檢測(cè)，應(yīng)用前景廣闊。
相關(guān)成果以Cs 2AgBiBr 6 single crystal X-ray detectors with a low detection limit 為題發(fā)表在光電領(lǐng)域權(quán)威期刊Nature Photonics [ 11, 726-732 (2017) ] 上。華中科技大學(xué)為論文第一單位，唐江教授及其團(tuán)隊(duì)成員牛廣達(dá)副研究員和生命學(xué)院謝慶國(guó)教授為論文共同通訊作者，武漢光電研究中心博士生潘偉程、巫皓迪、羅家俊和生命學(xué)院鄧貞宙博士為論文共同第一作者。
此外，該工作還得到了蘇州大學(xué)尹萬健教授、北京工業(yè)大學(xué)隋曼齡教授和柯小行教授的協(xié)助，他們分別提供了理論計(jì)算和材料表征方面的支持；本工作得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2016YFB0700702)、國(guó)家自然科學(xué)基金(91433105)等資助，在此一并表示感謝。
唐江課題組介紹請(qǐng)參見其團(tuán)隊(duì)主頁 。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41566-017-0012-4
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