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非線性光學(xué)晶體是當(dāng)今及未來光電信息技術(shù)的重要基礎(chǔ)材料，其發(fā)展與激光技術(shù)的發(fā)展密切相關(guān)。上世紀(jì)八九十年代，中國(guó)科學(xué)院院士陳創(chuàng)天提出的陰離子基團(tuán)理論極大地促進(jìn)了BBO、LBO和KBBF非線性光學(xué)晶體的發(fā)展，并成功地滿足了紫外、可見波段的激光技術(shù)需求。

從本世紀(jì)初開始，隨著深紫外和中紅外應(yīng)用波段激光技術(shù)的發(fā)展，與紫外到近紅外、可見波段的非線性光學(xué)晶體相比，深紫外及中紅外的非線性光學(xué)晶體既具有相近的性能要求，又呈現(xiàn)出獨(dú)特的技術(shù)指標(biāo)，而這些對(duì)應(yīng)不同波段的性能指標(biāo)往往受到不同特征的微觀功能基元的影響。為了加速提升非線性光學(xué)性能以滿足高功率激光需求的步伐，拓展理論方法去闡明不同應(yīng)用波段非線性光學(xué)晶體的結(jié)構(gòu)－性能關(guān)系成為滿足更寬波段應(yīng)用必須要面對(duì)的核心關(guān)鍵問題。

近日，中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所人工晶體中心林哲帥課題組發(fā)表綜述文章，系統(tǒng)總結(jié)了其在深紫外及中紅外波段非線性光學(xué)晶體領(lǐng)域所作的原創(chuàng)性貢獻(xiàn)。針對(duì)深紫外及中紅外非線性光學(xué)晶體領(lǐng)域的核心問題，林哲帥團(tuán)隊(duì)近年來開發(fā)了一整套第一性原理計(jì)算分析工具，以調(diào)控晶體帶隙和闡明非線性光學(xué)機(jī)理。以此為基礎(chǔ)又發(fā)展出一套非線性光學(xué)材料設(shè)計(jì)系統(tǒng)，能夠精確地獲得非線性光學(xué)晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)和關(guān)鍵非線性光學(xué)性能，比如晶體帶隙、倍頻效應(yīng)、雙折射率以及相位匹配輸出波長(zhǎng)等。這不僅可以更好地理解非線性光學(xué)材料微觀結(jié)構(gòu)和宏觀性能間的關(guān)系，而且能夠?yàn)樵O(shè)計(jì)新型非線性光學(xué)材料提供重要的機(jī)制參考。

理化所發(fā)表第一性原理探索新型非線性光學(xué)晶體綜述文章

圖片來源：中科院理化所

基于此第一性原理設(shè)計(jì)系統(tǒng)，他們?cè)敿?xì)闡述了深紫外和中紅外波段新型非線性光學(xué)材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略，包括調(diào)控陽(yáng)離子和拓展陰離子基團(tuán)以提升深紫外非線性光學(xué)性能，搭建極性四面體序構(gòu)以提升中紅外非線性光學(xué)性能等。這些結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略促使了ABBF和BBF等系列深紫外非線性光學(xué)晶體材料的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，促進(jìn)了硫磷化物和類金剛石硫族化物中紅外非線性光學(xué)材料家族的系列實(shí)驗(yàn)進(jìn)展。這些原創(chuàng)性研究成果不僅表明了第一性原理設(shè)計(jì)在推動(dòng)非線性光學(xué)晶體發(fā)展中的重要作用，也顯示了其在當(dāng)前甚至未來非線性光學(xué)材料探索中所扮演的重要角色。

相關(guān)工作作為封面文章以First－Principles Design and Simulations Promote the Development of Nonlinear Optical Crystals 為題，發(fā)表在Accounts of Chemical Research 雜志上（DOI： 10．1021／ acs．a(chǎn)ccounts．9b00448），文章作者為康雷、梁飛、姜興興、林哲帥、陳創(chuàng)天。