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|作者：常國慶(中國科學(xué)院物理研究所)

圖1 Peter Franken(1928—1999)。圖片來自美國光學(xué)學(xué)會網(wǎng)站

非線性光學(xué)的誕生直接源于激光的出現(xiàn)。1960年5月16日，梅曼(Theodore Maiman，圖2)建成了人類歷史上第一臺激光器。梅曼將實驗結(jié)果寫成文章，投給了剛創(chuàng)刊不久的Physical Review Letters (PRL)，但不幸的是這篇文章被主編拒絕了^[1]。梅曼把那篇文章大幅度刪減到只剩300字左右投給了Nature 期刊，并于1960年8月6日發(fā)表，梅曼的工作成果得以正式與讀者見面^[2]。后來，諾獎得主Charles Townes曾評價梅曼的這篇文章說，如果計算文章單字價值的話，這篇文章無疑是Nature這本雜志有史以來發(fā)表的所有文章中價值最高的一篇。毫不夸張地講，激光的出現(xiàn)不僅徹底改變了整個人類的生活面貌，更是改變了光學(xué)這一學(xué)科。光學(xué)是一門非常古老的學(xué)科，有2000多年的歷史，激光的發(fā)明讓光學(xué)這一歷史悠久的學(xué)科煥發(fā)了全新的活力。

圖2 梅曼(1927—2007)。

在梅曼研制成功第一臺激光器之后，不僅各種激光設(shè)備相繼迅速問世，而且在第二年(1961年)，世界上就出現(xiàn)了第一個激光器公司——Trion Instrument。這個公司發(fā)展非常快，在1962年，已經(jīng)研制成了脈沖寬度大約0.5 ms的脈沖激光。這種激光的功率和能量都很高，可以在兩個摞在一起的剃須刀片上鉆出一個小孔。

Trion Instrument這家公司位于美國密歇根州一個叫做Ann Arbor的小城，有個非常浪漫的翻譯名字“安娜堡”，也是密歇根大學(xué)所在地。在密歇根大學(xué)物理系擔(dān)任教授的Peter Franken為Trion公司提供技術(shù)咨詢。  

現(xiàn)在我們回顧歷史，會覺得晶體中的光學(xué)倍頻現(xiàn)象似乎很自然，但在20世紀(jì)60年代，產(chǎn)生倍頻是不同尋常的想法。眾所周知，在量子力學(xué)出現(xiàn)之前，麥克斯韋方程基本上總結(jié)了所有經(jīng)典光學(xué)的物理知識，由此人們廣泛接受光是電磁波這一概念。在量子力學(xué)出現(xiàn)之后，光子的概念逐步深入人心，之后的幾十年里，物理學(xué)家在思考有關(guān)光的問題時，會不自覺地使用光子的概念。當(dāng)用光子的概念來思考強(qiáng)光與晶體相互作用時，會很難理解為什么光子的頻率會發(fā)生變化。所以在那個時代，并不能那么直觀容易地預(yù)見到像倍頻這樣的非線性光學(xué)效應(yīng)。當(dāng)時Peter Franken能有這個想法無異于一次概念上的革命。

Franken提出這一想法之后，很多人并不接受，其中包括1955年的諾貝爾物理學(xué)獎得主Willis Lamb(圖3)，他是第一臺激光器的建造人梅曼在斯坦福大學(xué)的博士生導(dǎo)師。關(guān)于能否產(chǎn)生倍頻，Lamb和Franken打了一個賭，賭注10美分。Franken后來回憶說，這個在光學(xué)發(fā)展史上如此神圣的、代表了非線性光學(xué)這一學(xué)科誕生的事情，沒想到當(dāng)年打賭的賭注只有一毛錢。 

Franken教授實現(xiàn)二倍頻的靈感來源于美國光學(xué)學(xué)會于1961年春天在匹茲堡舉辦的關(guān)于激光技術(shù)的討論會，激光領(lǐng)域中的著名學(xué)者幾乎悉數(shù)出席。聽完幾場報告后，F(xiàn)ranken做了一些簡單估算，發(fā)現(xiàn)目前把激光聚焦后在焦點處產(chǎn)生的電場大概能到10⁵ V/cm。這雖然比原子內(nèi)部的電場低了4個數(shù)量級，但Franken覺得原子在這么強(qiáng)的電場下的響應(yīng)很可能不再是線性的，而是非線性的。那么這種非線性響應(yīng)對入射光會產(chǎn)生什么樣的影響呢？這個時候，F(xiàn)ranken是在用電磁波而不是光子的概念來思考這個問題。

在量子力學(xué)發(fā)明之前，人們通常采用洛倫茲模型描述光和物質(zhì)中原子的相互作用。原子是由正電荷和負(fù)電荷組成，正電荷非常重，負(fù)電荷相對較輕，正電荷跟負(fù)電荷構(gòu)成一個諧振子。當(dāng)光入射到原子，光的電場會讓負(fù)電荷相對正電荷做簡諧振動，從而產(chǎn)生隨時間變化的偶極矩，這個隨時間變化的偶極矩會再輻射出一個光波，其頻率與正負(fù)電荷相對振動的頻率是一樣的。也就是說，這個簡諧振動本身會重新釋放出與振動頻率相同的電磁波，這個電磁波與入射的電磁波疊加就得到了出射的電磁波。這就是經(jīng)典光學(xué)(或者說線性光學(xué))中的洛倫茲模型。

偶極矩是一個微觀的概念，可以把這些偶極矩求和得到一個宏觀的“極化”量P (polarization)。也就是說入射光中的電場會將材料極化，然后會產(chǎn)生極化量P。對于線性光學(xué)來講，P 正比于E，二者之間滿足P=ε₀χE，其中χ為材料的極化率。n²=1+χ，其中n 為折射率。線性光學(xué)的特點是光的頻率保持不變：如果入射光的頻率是ω₁的話，出射光的頻率仍是ω₁。如果有ω₁和ω₂兩個不同頻率的光疊加在一起入射到晶體中，那輸出光的頻率還是ω₁和ω₂，這兩個頻率的光之間不會發(fā)生能量交換，也不會產(chǎn)生新頻率的光。

在Franken看來，若是光很強(qiáng)，對應(yīng)的電場就會很強(qiáng)，強(qiáng)電場可能會導(dǎo)致材料的響應(yīng)不再是線性的，也就是說材料的極化P不再與E成正比關(guān)系，而是包含了E、E ²、E ³以及更高階的一些項，那么可以寫成P=ε₀[χ⁽¹⁾E+χ⁽²⁾E ²+χ⁽³⁾E ³+…]這樣一個簡單的表達(dá)式，可以認(rèn)為是對線性光學(xué)材料響應(yīng)的一個簡單修正，非線性光學(xué)的那些有趣現(xiàn)象恰恰來自于這個方程里面所增加的高階項。比如說，利用這個表達(dá)式就可以簡單地理解二倍頻現(xiàn)象，我們稱之為二階非線性光學(xué)現(xiàn)象，意味著只考慮χ⁽²⁾E ²，不考慮后面的更高階的修正。如果入射光的頻率是ω，那么把它代入到χ⁽²⁾E ²就會得到cos²(ωt) 這一項。簡單展開就會發(fā)現(xiàn)里面包括一個直流項，同時還有一個二倍頻(second harmonic)項，表明偶極矩會輻射出頻率為2ω的電磁波。這意味著，激光經(jīng)過材料之后會有一部分光的頻率從原來的ω變成了2ω，就是我們今天所熟悉的二倍頻產(chǎn)生(SHG)過程。

4 實驗產(chǎn)生光波二倍頻

圖4 Franken的二倍頻產(chǎn)生實驗裝置^[3]

他們當(dāng)年的實驗裝置采用了Maiman所發(fā)明的那一類紅寶石激光器，發(fā)出紅色激光，波長為694.3 nm。之后使用透鏡將激光光束聚焦到石英晶體中，出射的基頻光和二倍頻光經(jīng)過棱鏡在空間上分離(圖4)。當(dāng)時沒有CCD，只能用感光板這種現(xiàn)在看來非常簡陋的設(shè)備來探測這兩束光。因為基頻光非常強(qiáng)，產(chǎn)生了一個非常大的黑點；而波長為347.15 nm的二倍頻光很弱，所對應(yīng)的斑點極小，像一片塵埃。

文章被PRL接收后，當(dāng)時的編輯誤以為這個點就是不小心落上的灰塵，于是把這個斑點(也就是唯一的實驗結(jié)果)移除了。

這篇文章于1961年8月發(fā)表，是大家公認(rèn)的開啟了非線性光學(xué)這門學(xué)科的一篇文章，標(biāo)志著非線性光學(xué)的誕生(圖5)^[4]。

圖5 Franken發(fā)表在PRL上的關(guān)于二倍頻產(chǎn)生的文章^[4]

為什么Franken實驗中產(chǎn)生的二倍頻這么弱呢？這是因為該實驗沒有考慮到相位匹配這個在非線性光學(xué)中異常重要的概念。我們以二倍頻過程為例來解釋相位匹配。基頻光在晶體中一邊傳輸，一邊產(chǎn)生二倍頻光。當(dāng)基頻光和二倍頻光具有相同的折射率時，前期產(chǎn)生的二倍頻光和后來產(chǎn)生的二倍頻光始終保持相同的相位才能夠發(fā)生相長干涉，獲得最高的轉(zhuǎn)化效率。而對于一般的材料來講，基頻光和二倍頻光具有不同的折射率，所以無法實現(xiàn)相位匹配。1962年，貝爾實驗室的Giordmaine和福特研究所的Terhune提出可以利用雙折射晶體實現(xiàn)相位匹配。在雙折射晶體中，不同偏振的光具有不同的折射率，因此可以選擇讓基頻光和二倍頻光處在兩個垂直的偏振上，這樣當(dāng)入射角度合適時就可以讓二者的折射率相等，使二倍頻的轉(zhuǎn)化效率提高三個數(shù)量級。例如，筆者課題組利用BBO晶體可以輕松產(chǎn)生平均功率為20W的飛秒激光，轉(zhuǎn)化效率超過30%(圖6)。

圖6 利用BBO晶體通過二倍頻產(chǎn)生20 W綠光

如今，二倍頻這個典型的非線性光學(xué)現(xiàn)象已經(jīng)進(jìn)入了我們的日常生活。打開大家平時用的綠色激光筆，可以看到里面復(fù)雜的光學(xué)結(jié)構(gòu)。半導(dǎo)體激光器產(chǎn)生808 nm的泵浦光，然后經(jīng)過由摻釹釩酸釔鍍膜形成的諧振腔，產(chǎn)生1064 nm的近紅外激光。在諧振腔之后放置一個光學(xué)晶體磷酸鈦氧鉀(KTP)，在里面產(chǎn)生二倍頻。也就是說，在KTP晶體里既有1064 nm的光，也有532 nm的光。光束準(zhǔn)直后再經(jīng)過光學(xué)濾波器把基頻光濾掉，只讓二倍頻光通過，從而輸出綠色激光。  

在二倍頻產(chǎn)生的物理模型中，還有一個常數(shù)項，既不是基頻也不是二倍頻，可以看成是直流項。非線性光學(xué)中將通過二階非線性過程產(chǎn)生直流(準(zhǔn)確地說是極低頻電磁波)的過程稱為光整流。

Franken等人于1962年底在PRL 上發(fā)表了光整流的實驗結(jié)果^[6]。如今在太赫茲研究領(lǐng)域，飛秒脈沖入射到合適的光學(xué)晶體中，光整流效應(yīng)會產(chǎn)生一個中心頻率比入射光頻率低二到三個數(shù)量級的電磁波，其中心頻率在太赫茲范圍。這是產(chǎn)生皮秒太赫茲脈沖的經(jīng)典方法。

毫不夸張地講，正是Peter Franken等人的這三篇PRL實驗文章宣示了非線性光學(xué)這門學(xué)科的誕生。1962年夏天，F(xiàn)ranken覺得有必要撰寫一篇綜述文章全面介紹這一學(xué)科，最終于1963年初發(fā)表在Reviews of Modern Physics。讓Franken引以為傲的是，他在文中給出了非線性光學(xué)的量子力學(xué)描述^[7]。

Franken教授的研究興趣非常廣泛，出乎所有人的預(yù)料，1963年以后他的研究興趣轉(zhuǎn)移到尋找夸克的實驗中去了，再沒有發(fā)表任何非線性光學(xué)的成果。跟他打賭的諾獎得主Lamb一直對Franken的決定耿耿于懷，認(rèn)為他既然開創(chuàng)了非線性光學(xué)這門學(xué)科，理所當(dāng)然地應(yīng)該在該領(lǐng)域中深耕細(xì)作，產(chǎn)出更多的學(xué)術(shù)成果。但Franken本人卻不以為然，從不后悔自己的選擇，覺得人生在世不過數(shù)十年，應(yīng)該多多經(jīng)歷各種有趣的事情。

非線性光學(xué)誕生至今已超過60年，得益于激光技術(shù)的不斷進(jìn)步、新型光學(xué)晶體的出現(xiàn)以及大量重要應(yīng)用的迫切需求，非線性光學(xué)依舊在源源不斷地產(chǎn)生令人驚奇的成果?；仡欉^往，展望未來，非線性光學(xué)活力無限，青春常駐。