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日前，太原理工大學(xué)光電工程學(xué)院納米光電子器件崔艷霞教授、李國輝副教授團(tuán)隊(duì)和隆德大學(xué)Kaibo Zheng教授&Tonu Pullerits院士合作在二維鈣鈦礦激光領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展，研究以“Localized bound multiexcitons in engineered quasi-2D Perovskites grains at room temperature for efficient lasers”為題發(fā)表在國際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Advanced Materials》(影響因子32.086)。該論文的第一署名單位為太原理工大學(xué)，李國輝為論文第一作者，崔艷霞、Kaibo Zheng、Tonu Pullerits為論文共同通訊作者。

圖1.論文頁面截圖

鈣鈦礦由于具有高光學(xué)增益、平衡的載流子遷移率以及可溶液加工等特性，成為一種具有前景光明的激光增益半導(dǎo)體材料。目前，基于鈣鈦礦材料已成功研制出具有高相干性和可調(diào)諧的薄膜、納米晶和極化激元等多種類型激光。然而，三維(3D)鈣鈦礦中占主導(dǎo)的自由電子和空穴的雙分子復(fù)合發(fā)光過程在低載流子濃度下效率較低，并且受陷阱輔助非輻射復(fù)合的高度調(diào)制，使得布居反轉(zhuǎn)所需的載流子濃度大大提高，從而限制鈣鈦礦激光器的能量效率。

圖2.準(zhǔn)二維鈣鈦礦PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1中束縛多極子的形成機(jī)制及材料特性

圖3.準(zhǔn)二維鈣鈦礦PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1薄膜中的多激子光譜學(xué)特性

圖4.準(zhǔn)二維鈣鈦礦PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1薄膜中的多激子受激輻射光譜及輸入輸出特性

降低激發(fā)閾值并最小化焦耳熱對(duì)于鈣鈦礦激光二極管的實(shí)現(xiàn)至關(guān)重要。盡管束縛激子有望用于低閾值激光，但在基于準(zhǔn)二維鈣鈦礦的器件中，如何在室溫下為激光應(yīng)用生成束縛激子仍不清楚。鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)提出開展室溫下準(zhǔn)二維鈣鈦礦晶粒的精密設(shè)計(jì)從而局域束縛多激子用于高效激光，并在實(shí)驗(yàn)通過反溶劑法制備精確設(shè)計(jì)的準(zhǔn)二維鈣鈦礦PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1微觀晶粒，成功地展示了在0.97μJ cm-2的極低泵浦能量密度下的室溫多激子輻射復(fù)合，這只是經(jīng)典二維材料2D CdSe納米片所需的四分之一。此外，準(zhǔn)二維鈣鈦礦晶粒中定義明確的平移動(dòng)量可以限制不利于輻射復(fù)合的俄歇復(fù)合。此外，準(zhǔn)二維鈣鈦礦晶粒有利于增加激子和雙激子的結(jié)合能以及相關(guān)的輻射復(fù)合。因此，制備的<n = 8>相準(zhǔn)二維鈣鈦礦薄膜使室溫受激發(fā)射的閾值低至13.7μJ cm-2，相對(duì)于具有較大晶粒的無定形態(tài)對(duì)應(yīng)物降低了58.6%。這項(xiàng)工作的發(fā)現(xiàn)有望促進(jìn)可溶液加工的鈣鈦礦多激子激光二極管的開發(fā)。

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