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鈣鈦礦量子點(diǎn)的高分辨率圖案化制備對(duì)于包括高分辨率顯示器和圖像傳感等應(yīng)用具有重要意義。然而，由于鈣鈦礦量子點(diǎn)不穩(wěn)定性的限制，現(xiàn)有涉及化學(xué)試劑以及掩模版的圖案化技術(shù)不適用于鈣鈦礦量子點(diǎn)。因此，制備高分辨率全彩鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

近日，吉林大學(xué)劉岳峰教授，夏虹教授和清華大學(xué)孫洪波教授在Nano Letters合作發(fā)表研究論文“High-Resolution Patterning of Perovskite Quantum Dots via Femtosecond Laser Induced Forward Transfer”。該論文通過(guò)飛秒激光誘導(dǎo)正向轉(zhuǎn)移（FsLIFT）技術(shù)，成功實(shí)現(xiàn)了高分辨率全彩鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列和任意微圖案。FsLIFT技術(shù)將轉(zhuǎn)移、沉積、圖案和對(duì)準(zhǔn)集成在一個(gè)步驟中，并且不涉及掩模和化學(xué)試劑的使用，保證了鈣鈦礦量子點(diǎn)光物理特性不受影響。最終成功地實(shí)現(xiàn)了具有2μm線寬高分辨率的三基色鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列。這項(xiàng)工作為促進(jìn)基于圖案化鈣鈦礦量子點(diǎn)的各種實(shí)際應(yīng)用的開(kāi)發(fā)提供了一種有前景的策略。

通過(guò)FsLIFT技術(shù)制備基于鈣鈦礦量子點(diǎn)的全彩圖案和陣列過(guò)程如圖 1a 所示。我們使用飛秒激光實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦量子點(diǎn)基于非線性吸收的轉(zhuǎn)移。飛秒激光聚焦在鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜和載體襯底之間的界面上，鈣鈦礦量子點(diǎn)通過(guò)非線性吸收引起等離子體的產(chǎn)生和膨脹。因此，激光輻照區(qū)域中的鈣鈦礦量子點(diǎn)可以轉(zhuǎn)移到接收襯底上。由于超短脈沖短于電子-聲子耦合時(shí)間，在激光和鈣鈦礦量子點(diǎn)相互作用的過(guò)程中，晶格仍然是“冷”的，因此沒(méi)有發(fā)生熱損傷，可以很好地保持鈣鈦礦量子點(diǎn)的光物理性質(zhì)。圖1b-d展示了基于紅、綠和藍(lán)鈣鈦礦量子點(diǎn)的地球圖案的熒光照片。所得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明FsLIFT技術(shù)具有制備圖案化鈣鈦礦量子點(diǎn)的能力。

圖1. （a） 通過(guò)FsLIFT制備鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列的示意圖。綠色（b）、藍(lán)色（c）和紅色（d）鈣鈦礦量子點(diǎn)地球微圖案的熒光照片。

在制備全彩鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列之前，我們首先利用FsLIFT技術(shù)制備了單色鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列。成功制備了50 μm、20 μm和2 μm寬度的綠色（圖2a-c）、藍(lán)色（圖2d-f）和紅色（圖2g-i）圖案化鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列。可以看出，所制備的陣列不僅具有清晰的邊緣，而且表現(xiàn)出均勻明亮的熒光特性，這表明FsLIFT技術(shù)確實(shí)是無(wú)損的。即使在2 μm的高分辨率下，所制備的鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列也完全沒(méi)有針孔和裂紋。

圖 2. 通過(guò)FsLIFT制備的不同分辨率的綠色（a-c）、藍(lán)色（d-f）和紅色（g-i）鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列的熒光照片。

為了驗(yàn)證FsLIFT技術(shù)的高精度并探究轉(zhuǎn)印鈣鈦礦量子點(diǎn)的薄膜質(zhì)量，對(duì)接收襯底和相應(yīng)載體襯底上的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜進(jìn)行了SEM表征。如圖3a-c所示，激光輻照區(qū)域幾乎沒(méi)有殘留的鈣鈦礦量子點(diǎn)。輻照區(qū)域和未輻照區(qū)域的邊界完整、清晰、整齊。此外，未輻照區(qū)域的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜沒(méi)有針孔和裂紋，這證實(shí)了FsLIFT的高精度加工特性。載體襯底上的鈣鈦礦量子點(diǎn)也可以重復(fù)用作多次轉(zhuǎn)移的材料源，來(lái)提高材料利用率。圖3d-f展示了接收襯底上寬度為50 μm、20 μm和2 μm的鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列的SEM照片。轉(zhuǎn)印的陣列具有清晰的邊緣，并且轉(zhuǎn)移結(jié)果與熒光照片基本一致。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所提出的FsLIFT技術(shù)可以有效地制備具有原始熒光特性和清晰邊緣的鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列。

圖3.通過(guò)FsLIFT制備的載體襯底（a-c）和接收襯底（d-f）上鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列的SEM照片。

除了實(shí)現(xiàn)高分辨率圖案化制備外，確保鈣鈦礦量子點(diǎn)的光物理性質(zhì)保持不變也是至關(guān)重要的。圖4a展示了旋涂的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜和轉(zhuǎn)移后的圖案化鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜的PL光譜。顯然，轉(zhuǎn)移后前后的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜的熒光峰位置和強(qiáng)度沒(méi)有移動(dòng)和降低，這意味著鈣鈦礦量子點(diǎn)的熒光性能幾乎沒(méi)有受到影響。此外，旋涂和轉(zhuǎn)移的綠色鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜的TRPL光譜幾乎相同，如圖4b所示。在雙指數(shù)衰減擬合之后，旋涂的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜在510 nm處的衰減時(shí)間約為6.998 ns，而轉(zhuǎn)移的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜在510 nm處的衰減時(shí)間約為6.521 ns。極其接近的激發(fā)態(tài)壽命進(jìn)一步證明了FsLIFT過(guò)程不會(huì)增加缺陷并降低激發(fā)態(tài)輻射復(fù)合幾率?；赑L和TRPL結(jié)果，我們可以推斷在FsLIFT之后，鈣鈦礦量子點(diǎn)的光物理性質(zhì)可以得到很好的保留。

圖4. 旋涂PQD膜和激光轉(zhuǎn)移PQD膜的PL光譜（a）、在405nm激發(fā)并在510nm波長(zhǎng)下測(cè)試的TRPL光譜（b）。

得益于飛秒激光直寫(xiě)系統(tǒng)的靈活性，所提出的FsLIFT技術(shù)也可以用于制備具有復(fù)雜圖案的全彩鈣鈦礦量子點(diǎn)。圖5a-c展示了全彩鈣鈦礦量子點(diǎn)蝴蝶微圖案的熒光照片。制備的全彩圖案說(shuō)明了FsLIFT技術(shù)具有根據(jù)設(shè)計(jì)制備彩色微圖案的能力。對(duì)于顯示應(yīng)用來(lái)說(shuō)，關(guān)鍵的挑戰(zhàn)是將對(duì)齊的RGB子像素精確制備在像素內(nèi)的指定位置。因此，利用FsLIFT工藝重復(fù)轉(zhuǎn)移RGB鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜，可以來(lái)實(shí)現(xiàn)高分辨率全彩顯示應(yīng)用。如圖5d-f所示，已經(jīng)成功地制備了尺寸為50 μm、20 μm和2 μm 的全彩鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列，這對(duì)顯示應(yīng)用具有重要意義。FsLIFT是一種簡(jiǎn)單靈活的PQD圖案化方法工藝來(lái)滿足多種實(shí)際需求。

圖 5. （a-c）全彩鈣鈦礦量子點(diǎn)圖案的熒光照片。分辨率分別為50 μm（d）、20 μm（e）和2 μm（f）鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列的熒光照片。

這項(xiàng)工作開(kāi)發(fā)了一種高效、無(wú)掩模、靈活且可編程的FsLIFT技術(shù)來(lái)制備高精度圖案化的鈣鈦礦量子點(diǎn)。該技術(shù)集鈣鈦礦量子點(diǎn)的轉(zhuǎn)移、沉積、圖案化和對(duì)準(zhǔn)于一步，并且不需要掩模版和化學(xué)試劑處理。所制備的全彩鈣鈦礦量子點(diǎn)陣列的最高分辨率可以達(dá)到2μm。制備的圖案化鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜具有清晰邊緣，并且光物理性質(zhì)和薄膜質(zhì)量也得到了很好的保留。高分辨率圖案化FsLIFT技術(shù)可以極大地促進(jìn)基于鈣鈦礦量子點(diǎn)的各種實(shí)際應(yīng)用，包括防偽、信息加密和高分辨率顯示。

該論文的第一作者為吉林大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院博士生梁書(shū)語(yǔ)，通訊作者為吉林大學(xué)劉岳峰教授，夏虹教授和清華大學(xué)孫洪波教授。劉岳峰教授近年來(lái)聚焦熒光材料的高分辨率圖案化技術(shù)，針對(duì)近眼顯示，光學(xué)成像和熒光防偽等應(yīng)用，開(kāi)發(fā)了基于飛秒激光加工技術(shù)的一系列熒光材料圖案化方案，包括沉積，燒蝕，前向轉(zhuǎn)移等。

論文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00006