單層石墨烯(SLG)因?yàn)槠浣鼜椀垒斶\(yùn)和高遷移率等獨(dú)特性質(zhì)以及在納米電子和光電子器件方面所具有的潛在應(yīng)用而受到了廣泛的研究和關(guān)注。每個SLG樣品都存在邊界，且SLG與邊界相關(guān)的物理性質(zhì)強(qiáng)烈地依賴于其邊界的取向。在本征SLG邊界的拉曼光譜中能觀察到一階聲子模-D模，而在遠(yuǎn)離邊界的位置卻觀察不到。研究發(fā)現(xiàn)邊界對D模的貢獻(xiàn)存在一臨界距離hc，約為3.5納米。但D模的倍頻模-2D模在本征SLG邊界和遠(yuǎn)離邊界處都能被觀察到。因此，D模成為研究SLG的晶疇邊界、邊界取向和雙共振拉曼散射過程的有力光譜手段。
SLG具有兩種基本的邊界取向：“扶手椅”型和“之”字型。與SLG不同，多層石墨烯(MLG)中每一石墨烯層都具有各自的邊界以及相應(yīng)的邊界取向。對于實(shí)際的MLG樣品，其相鄰兩石墨烯層的邊界都存在一個對齊距離h。h可以長到數(shù)微米以上，也可短到只有幾個納米的尺度。當(dāng)MLG的所有相鄰兩石墨烯層的h等于0時，我們稱之為MLG的完美邊界情況。MLG邊界復(fù)雜的堆垛方式以及存在不同h和取向可顯著影響其邊界的輸運(yùn)性質(zhì)、納米帶的電子結(jié)構(gòu)和邊界局域態(tài)的自旋極化等性質(zhì)。盡管SLG邊界的拉曼光譜已經(jīng)被系統(tǒng)地研究，但由于MLG邊界復(fù)雜的堆垛方式，學(xué)界對其拉曼光譜的研究還非常少。
最近，中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所博士生張昕、厲巧巧和研究員譚平恒等人，對MLG邊界的拉曼散射進(jìn)行了系統(tǒng)研究。他們首先對MLG邊界進(jìn)行了歸類，發(fā)現(xiàn)N層石墨烯(NLG)的基本邊界類型為NLGjE，即具有完美邊界的jLG置于(N-j) LG上。因此，雙層石墨烯(BLG)的邊界情況可分為BLG1E+SLG1E和BLG2E兩種情況。研究發(fā)現(xiàn)：(1)NLG1E邊界與具有缺陷結(jié)構(gòu)的NLG的D模峰形相似，其2D模則為NLG和(N-1)LG的2D模的疊加。(2)在激光斑所覆蓋區(qū)域的多層石墨烯邊界附近，相應(yīng)層數(shù)石墨烯的2D模強(qiáng)度與其面積成正比，而相應(yīng)的D模強(qiáng)度則與在臨界距離內(nèi)的對齊距離(如果h<hc)以及邊界長度有關(guān)。（3）對于BLG1E附近的2D模，隨著h從亞微米尺度逐步減少到0時，來自SLG部分的強(qiáng)度從極大值逐步減小至0，而來自BLG部分的強(qiáng)度則保持不變。對于BLG1E附近的D模，隨著h從亞微米尺度逐步減少到0時，來自SLG部分的強(qiáng)度先從0增加到極大值，一旦h<hc時，該強(qiáng)度再逐漸減小到0，而來自BLG1E部分的強(qiáng)度先保持常數(shù)不變，一旦h<hc時，再逐漸增加到該常數(shù)的2倍。（4）通過BLG邊界處2D模的線型和強(qiáng)度，在雙層石墨烯邊界中成功地鑒別出h為48nm的情況；通過BLG邊界處D模的線型和強(qiáng)度，甚至能鑒別出h小于3.5nm的情況。這些尺寸已經(jīng)遠(yuǎn)超出了激光斑點(diǎn)的衍射極限，是一般表征手段無法達(dá)到的。該系列研究工作近期發(fā)表于Nanoscale 6, 7519-7525(2014)和Carbon 85, 221-224(2015)。
這些重要發(fā)現(xiàn)為多層石墨烯邊界的進(jìn)一步系統(tǒng)研究奠定了基礎(chǔ)，同時為其他二維材料的邊界研究提供了參考。該工作得到了國家自然科學(xué)基金的支持。
雙層石墨烯(BLG)邊界的對齊距離從亞微米逐步減少到0的拉曼光譜
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