近日，上海光機所激光與紅外材料實驗室張龍研究員、董紅星研究員領(lǐng)銜的微結(jié)構(gòu)與光物理研究團隊與南京曉莊學院、中科院技物所等國內(nèi)研究機構(gòu)合作在微納單模激光研究領(lǐng)域取得重要進展。該團隊創(chuàng)新提出并制備了一種新型全無機鈣鈦礦RbPbBr3材料，通過理論模擬與實驗解析了鈣鈦礦材料的相態(tài)轉(zhuǎn)變過程及其內(nèi)在化學機制，并基于鈣鈦礦RbPbBr3材料成功實現(xiàn)高品質(zhì)、藍光單模激光的輸出。相關(guān)論文發(fā)表在[Angewandte Chemie International Edition, 58, 201910617 (2019)]。
鈣鈦礦材料由于其在可見光譜區(qū)具備高吸收、高熒光發(fā)射、寬光譜調(diào)諧等優(yōu)異特性，近年來備受關(guān)注。近期研究更是表明鈣鈦礦材料相比以往光學材料具備優(yōu)異的光學增益特性，這使其在微納激光領(lǐng)域具備巨大的研究價值及應(yīng)用前景。鈣鈦礦材料中無機鈣鈦礦材料地位尤為重要，其良好的化學穩(wěn)定性及大激子結(jié)合能更加有利于高品質(zhì)微納激光的輸出。但是，受制于容限因子常數(shù)t>0.8的限制，目前唯有鈣鈦礦相CsPbX3成功應(yīng)用于微納激光的研究。Rb作為Cs同主族元素，有望替代Cs合成全無機鈣鈦礦相RbPbX3材料。此外，由于其柔軟的晶格結(jié)構(gòu)，鈣鈦礦材料易于發(fā)生相轉(zhuǎn)變，相變的研究對于理解鈣鈦礦材料優(yōu)異特性的來源至關(guān)重要。但是，現(xiàn)行研究對于鈣鈦礦材料相變過程及機理的解析尚有許多不足，尤其在鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變中材料的光學特性往往發(fā)生巨大改變，有待研究人員進一步探索。RbPbBr3的容限因子為0.78，非常適合解析鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變的過程及化學機制，并且鈣鈦礦相RbPbBr3具備良好光學特性，有利于實現(xiàn)高品質(zhì)微納激光輸出，但是純的全無機鈣鈦礦相RbPbBr3在合成方面面臨很大挑戰(zhàn)。
該項研究中，研究人員首先通過理論模擬解析了鈣鈦礦相與非鈣鈦礦相RbPbBr3的晶體結(jié)構(gòu)，XRD衍射圖譜及能帶結(jié)構(gòu)。理論解析得到鈣鈦礦相和非鈣鈦礦相RbPbBr3分別表現(xiàn)為直接和間接帶隙，并且理論解析其鈣鈦礦相形成條件。基于改進的氣相傳輸冷凝技術(shù)，結(jié)合熱處理工藝，研究人員成功制備出了高品質(zhì)亞微米尺度三維球形RbPbBr3，并在實驗中實現(xiàn)了非鈣鈦礦-鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變，鈣鈦礦相RbPbBr3光學性能優(yōu)異。研究人員通過系統(tǒng)研究RbPbBr3鈣鈦礦-非鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變發(fā)生的實驗條件及化學機制，解析了無機鈣鈦礦材料相態(tài)轉(zhuǎn)變的詳細過程并闡明了其內(nèi)在化學機制，為鈣鈦礦材料的相穩(wěn)定以及光學性質(zhì)的研究奠定了堅實的理論及實驗基礎(chǔ)。無機鈣鈦礦RbPbBr3微球表面光滑、結(jié)構(gòu)規(guī)則、尺寸可控，在460nm具備良好的熒光吸收及發(fā)射性質(zhì)，可同時用于增益介質(zhì)及光學微腔實現(xiàn)微納激光輸出。研究人員在高品質(zhì)RbPbBr3微球腔內(nèi)實現(xiàn)了高品質(zhì)、窄帶寬藍光單模激光輸出(圖1)。該研究理論結(jié)合實驗，闡明了鈣鈦礦材料相變的詳細過程及其內(nèi)在化學機制，并將新型全無機鈣鈦礦RbPbBr3應(yīng)用于高品質(zhì)單模激光輸出，為進一步解析鈣鈦礦材料晶體結(jié)構(gòu)與光電性能的聯(lián)系及相穩(wěn)定的研究提供了堅實的理論及實驗基礎(chǔ)，對高品質(zhì)微納激光器件、多色激光器及激光顯示等的研究具備重要意義。
鈣鈦礦材料由于其在可見光譜區(qū)具備高吸收、高熒光發(fā)射、寬光譜調(diào)諧等優(yōu)異特性，近年來備受關(guān)注。近期研究更是表明鈣鈦礦材料相比以往光學材料具備優(yōu)異的光學增益特性，這使其在微納激光領(lǐng)域具備巨大的研究價值及應(yīng)用前景。鈣鈦礦材料中無機鈣鈦礦材料地位尤為重要，其良好的化學穩(wěn)定性及大激子結(jié)合能更加有利于高品質(zhì)微納激光的輸出。但是，受制于容限因子常數(shù)t>0.8的限制，目前唯有鈣鈦礦相CsPbX3成功應(yīng)用于微納激光的研究。Rb作為Cs同主族元素，有望替代Cs合成全無機鈣鈦礦相RbPbX3材料。此外，由于其柔軟的晶格結(jié)構(gòu)，鈣鈦礦材料易于發(fā)生相轉(zhuǎn)變，相變的研究對于理解鈣鈦礦材料優(yōu)異特性的來源至關(guān)重要。但是，現(xiàn)行研究對于鈣鈦礦材料相變過程及機理的解析尚有許多不足，尤其在鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變中材料的光學特性往往發(fā)生巨大改變，有待研究人員進一步探索。RbPbBr3的容限因子為0.78，非常適合解析鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變的過程及化學機制，并且鈣鈦礦相RbPbBr3具備良好光學特性，有利于實現(xiàn)高品質(zhì)微納激光輸出，但是純的全無機鈣鈦礦相RbPbBr3在合成方面面臨很大挑戰(zhàn)。
該項研究中，研究人員首先通過理論模擬解析了鈣鈦礦相與非鈣鈦礦相RbPbBr3的晶體結(jié)構(gòu)，XRD衍射圖譜及能帶結(jié)構(gòu)。理論解析得到鈣鈦礦相和非鈣鈦礦相RbPbBr3分別表現(xiàn)為直接和間接帶隙，并且理論解析其鈣鈦礦相形成條件。基于改進的氣相傳輸冷凝技術(shù)，結(jié)合熱處理工藝，研究人員成功制備出了高品質(zhì)亞微米尺度三維球形RbPbBr3，并在實驗中實現(xiàn)了非鈣鈦礦-鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變，鈣鈦礦相RbPbBr3光學性能優(yōu)異。研究人員通過系統(tǒng)研究RbPbBr3鈣鈦礦-非鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變發(fā)生的實驗條件及化學機制，解析了無機鈣鈦礦材料相態(tài)轉(zhuǎn)變的詳細過程并闡明了其內(nèi)在化學機制，為鈣鈦礦材料的相穩(wěn)定以及光學性質(zhì)的研究奠定了堅實的理論及實驗基礎(chǔ)。無機鈣鈦礦RbPbBr3微球表面光滑、結(jié)構(gòu)規(guī)則、尺寸可控，在460nm具備良好的熒光吸收及發(fā)射性質(zhì)，可同時用于增益介質(zhì)及光學微腔實現(xiàn)微納激光輸出。研究人員在高品質(zhì)RbPbBr3微球腔內(nèi)實現(xiàn)了高品質(zhì)、窄帶寬藍光單模激光輸出(圖1)。該研究理論結(jié)合實驗，闡明了鈣鈦礦材料相變的詳細過程及其內(nèi)在化學機制，并將新型全無機鈣鈦礦RbPbBr3應(yīng)用于高品質(zhì)單模激光輸出，為進一步解析鈣鈦礦材料晶體結(jié)構(gòu)與光電性能的聯(lián)系及相穩(wěn)定的研究提供了堅實的理論及實驗基礎(chǔ)，對高品質(zhì)微納激光器件、多色激光器及激光顯示等的研究具備重要意義。
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