近日,中國科學院上海光學精密機械研究所激光與紅外材料實驗室研究員張龍、董紅星領銜的微結(jié)構與光物理研究團隊與南京曉莊學院、中國科學院技術物理研究所等國內(nèi)研究機構合作在微納單模激光研究領域取得新進展。該團隊創(chuàng)新提出并制備了一種新型全無機鈣鈦礦RbPbBr3材料,通過理論模擬與實驗解析了鈣鈦礦材料的相態(tài)轉(zhuǎn)變過程及其內(nèi)在化學機制,并基于鈣鈦礦RbPbBr3材料成功實現(xiàn)高品質(zhì)、藍光單模激光的輸出。相關論文發(fā)表在《德國應用化學》[Angewandte Chemie International Edition, 58, 201910617 (2019)]。
鈣鈦礦材料由于其在可見光譜區(qū)具備高吸收、高熒光發(fā)射、寬光譜調(diào)諧等優(yōu)異特性,近年來備受關注。近期研究更是表明鈣鈦礦材料相比以往光學材料具備優(yōu)異的光學增益特性,這使其在微納激光領域具備巨大的研究價值及應用前景。鈣鈦礦材料中無機鈣鈦礦材料地位尤為重要,其良好的化學穩(wěn)定性及大激子結(jié)合能更加有利于高品質(zhì)微納激光的輸出。但是,受制于容限因子常數(shù)t>0.8的限制,目前唯有鈣鈦礦相CsPbX3成功應用于微納激光的研究。Rb作為Cs同主族元素,有望替代Cs合成全無機鈣鈦礦相RbPbX3材料。
此外,由于其柔軟的晶格結(jié)構,鈣鈦礦材料易于發(fā)生相轉(zhuǎn)變,相變的研究對于理解鈣鈦礦材料優(yōu)異特性的來源至關重要。但是,現(xiàn)行研究對于鈣鈦礦材料相變過程及機理的解析尚有許多不足,尤其在鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變中材料的光學特性往往發(fā)生巨大改變,有待研究人員進一步探索。RbPbBr3的容限因子為0.78,非常適合解析鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變的過程及化學機制,并且鈣鈦礦相RbPbBr3具備良好光學特性,有利于實現(xiàn)高品質(zhì)微納激光輸出,但是純的全無機鈣鈦礦相RbPbBr3在合成方面面臨很大挑戰(zhàn)。
該項研究中,研究人員首先通過理論模擬解析了鈣鈦礦相與非鈣鈦礦相RbPbBr3的晶體結(jié)構、XRD衍射圖譜及能帶結(jié)構。理論解析得到鈣鈦礦相和非鈣鈦礦相RbPbBr3分別表現(xiàn)為直接和間接帶隙,并且理論解析其鈣鈦礦相形成條件?;诟倪M的氣相傳輸冷凝技術,結(jié)合熱處理工藝,研究人員成功制備出了高品質(zhì)亞微米尺度三維球形RbPbBr3,并在實驗中實現(xiàn)了非鈣鈦礦-鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變,鈣鈦礦相RbPbBr3光學性能優(yōu)異。
研究人員通過系統(tǒng)研究RbPbBr3鈣鈦礦-非鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變發(fā)生的實驗條件及化學機制,解析了無機鈣鈦礦材料相態(tài)轉(zhuǎn)變的詳細過程并闡明了其內(nèi)在化學機制,為鈣鈦礦材料的相穩(wěn)定以及光學性質(zhì)的研究奠定了堅實的理論及實驗基礎。無機鈣鈦礦RbPbBr3微球表面光滑、結(jié)構規(guī)則、尺寸可控,在460nm具備良好的熒光吸收及發(fā)射性質(zhì),可同時用于增益介質(zhì)及光學微腔實現(xiàn)微納激光輸出。研究人員在高品質(zhì)RbPbBr3微球腔內(nèi)實現(xiàn)了高品質(zhì)、窄帶寬藍光單模激光輸出。
該研究理論結(jié)合實驗,闡明了鈣鈦礦材料相變的詳細過程及其內(nèi)在化學機制,并將新型全無機鈣鈦礦RbPbBr3應用于高品質(zhì)單模激光輸出,為進一步解析鈣鈦礦材料晶體結(jié)構與光電性能的聯(lián)系及相穩(wěn)定的研究提供了堅實的理論及實驗基礎,對高品質(zhì)微納激光器件、多色激光器及激光顯示等的研究具有重要意義。
相關工作得到國家自然科學基金委、上海市啟明星項目的支持。
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