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標題 | 基于多激發(fā)態(tài)智能響應的有機微激光，實現(xiàn)高安全性的光加密

完成單位 |中國科學院光化學重點實驗室

概述

中國科學院光化學院重點實驗室趙永生教授團隊，致力于有機納米光子學材料與器件的研究長達十年之久。通過研究體系的激子動力學等物理化學過程對材料光子學功能的影響和調控機制，為解決電子作為載體在信息處理等方面面臨的瓶頸問題提供新思路。重點關注具有特定光子學功能的有機-無機低維復合材料與器件的可控制備新方法，材料與器件體系中的激子物理化學過程等基礎科學問題，以及基于新的科學問題在功能元件和器件單元中對光子信號進行操控和處理?；诙嗉ぐl(fā)態(tài)智能響應的有機微激光的輸出控制致力于高安全性光加密，相關研究成果于2020年7月發(fā)表于National Science Review，題目為：“Smart responsive organic microlasers with multiple emission states for high-security optical encryption”。

研究背景

現(xiàn)代高安全性密碼學和光通信的發(fā)展，要求實現(xiàn)高編碼容量和有效身份驗證的位序列轉換。而隨著光信息技術的蓬勃發(fā)展，如何利用光信息技術實現(xiàn)高密度和強安全性的加密變?yōu)樨酱鉀Q的關鍵性問題。其中，一個有效增加信息安全性和擴大存儲密度的方法是利用允許多個狀態(tài)迅速切換的智能響應的光致發(fā)光材料。與靜態(tài)光學材料相比，智能響應型光致發(fā)光材料在外界刺激下會輸出不同的光學信號，使得智能響應型光學材料更難被仿制與竊取。然而，大部分的智能響應的光致發(fā)光材料只能夠提供有限的發(fā)光狀態(tài)，加密的安全性無法得到保障，高存儲密度、高信號識別能力的微觀器件仍待發(fā)展。

技術突破

本文創(chuàng)造性地利用了有機染料中供體的受激發(fā)光速率與熒光共振能量轉移速率之間的競爭，由受、供體產(chǎn)生的激光信號之間的相互競爭使得輸出的激光進行可逆的調控，進而實現(xiàn)對多種狀態(tài)的激光輸出進行調制。也就是當供體受激到高激發(fā)態(tài)之后，會迅速降至更加穩(wěn)定的第一激發(fā)態(tài)，這期間有兩條主要路徑可供選擇，一是供體分子輻射至基態(tài)，速度為Kr,二是熒光共振能量轉化被受體吸收受激輻射速度為KET，這兩種速率之間的競爭機制，使通過改變泵浦條件，實現(xiàn)同一個摻雜諧振腔中多種激發(fā)態(tài)的精確調控成為可能。

作者采用了微乳液自組裝的方法，構建出摻雜有激光增益分子的高品質回音壁模式的微球復合諧振腔，如圖1(a)所示。在泵浦能量較低時，熒光共振能量轉化被受體吸收受激輻射速度(KET)高于供體分子受激輻射的速率(Kr)；當繼續(xù)增大泵浦能量，兩者速率基本相同實現(xiàn)受、供體同時受激輻射形成雙重激光信號；當泵浦能量達到某一值，熒光共振能量轉化被受體吸收受激輻射速度(KET)低于供體分子受激輻射的速率(Kr)，則僅有供體的受激激光存在。

圖1 智能響應的微激光器供、受激光隨泵浦能量的競爭(a)單個微球在400nm泵浦下的激光機制示意圖；(b)單個微球在不同泵浦能量下的光譜圖；(c)相對應的不同泵浦能量下單個微球的實況圖；(d)單個微球在不同泵浦能量下激光能量示意圖。

作者進一步調控供、受體的不同濃度比例，通過調整泵浦源的能量強度對供體受激輻射速率與熒光共振能量轉移速率之間的競爭關系，實現(xiàn)了從供體分子的熒光信號、供體共振能量轉移實現(xiàn)受體分子激光信號、雙色激光信號，以及供體分子激光信號之間智能響應的動態(tài)切換。并最終通過一個4*4的微諧振腔陣列，組成四元密碼學編譯，實現(xiàn)了智能響應的多狀態(tài)激光信號的數(shù)字化讀取與加解密功能應用，如圖2。

圖2 智能響應的微型激光的光加密陣列(a)含有不同供、受體比例組合的微球作為有機打印的編碼打印原料；(b)激光矩陣的光加密陣列示意圖；(c)通過受激每個微球受激狀態(tài)破譯編碼信息。

觀點評述

作者提出通過控制泵浦光能量強度實現(xiàn)對供體受激輻射速率與熒光共振能量轉移速率之間的競爭關系，實現(xiàn)了單一微球諧振腔不同激光信號的輸出。微球諧振腔陣列的搭建，構架了同時存在有不同屬性的激光信號，通過對最終得到的激光圖譜及實拍圖進行解析以及光子學編碼，從而可以構建多個編碼態(tài)。其單一泵浦源波長的限制，以及泵浦能量強度的精準調控，以及可設計的含有不同信息單元的微型激光器陣列的搭建，為信息容量及信息安全強度的提高提供了非常優(yōu)異的體系。作者不僅僅提供了一個關于有機復合材料動態(tài)受激態(tài)的理解，同時更提供了一個嶄新的方向去靈活構建高保密性光化學加密器件。

主要作者介紹

高振華，副教授，中科院化學所博士，主持國家自然科學基金青年項目1項；齊魯工業(yè)大學人才引進科研啟動基金1項，總經(jīng)費70余萬元。在naturecommunications, science advances, advanced materials, angew. chem. int. ed. jacs, acs nano等國際知名期刊發(fā)表sci論文10余篇，其中影響因子大于20的論文有1篇，大于10的sci論文有7篇，其中以第一作者在advanced materials，angew. chem. int. ed., acs nano, acs appl. mater. interfaces發(fā)表論文4篇，申請中國發(fā)明專利1項。研究成果入選“2017年度中國光學十大進展。

趙永生，教授，中國科學院化學研究組研究員，課題組長。主要從事低維有機晶體材料的激發(fā)態(tài)過程與光子學功能方面的研究。獲得多項國家級榮譽：2011年度國家杰出青年基金；2011年度中國化學會青年化學獎；2013年度中國科學院化學研究所"百人計劃"結題優(yōu)秀；2013年度中國分析測試協(xié)會科學技術一等獎。并與2011 年起，作為中國材料研究學會青年工作委員會理事，2013年至今分別擔任中國化學會納米化學專業(yè)委員會委員、副秘書長；中國儀表功能材料學會理事；Nature Publishing Group (NPG) Scientific Reports雜志編委。