在極低的溫度下，物質(zhì)的行為通常與正常條件下的行為不同。在僅比絕對零高幾度（-273攝氏度）的溫度下，物理粒子可能會放棄其獨立性，并在短時間內(nèi)合并為單個對象，其中所有粒子都具有相同的屬性。這種結(jié)構(gòu)稱為玻色-愛因斯坦凝聚物，它們代表物質(zhì)的特殊聚集狀態(tài)。
玻色-愛因斯坦凝聚代表了一種非經(jīng)典的相變，其特征是量子粒子的集合塌陷成宏觀的、相干的狀態(tài)。在實驗上，玻色-愛因斯坦凝聚物的研究在超冷原子領(lǐng)域是開創(chuàng)性的。然而，它很早就被提出了并隨后得到驗證，固體中的玻色多體激發(fā)，包括激子和激子-極化子，就能夠在相對較高的溫度下形成非平衡縮合物，這使它們成為更加用戶友好的系統(tǒng)。對于這樣的基礎(chǔ)研究。固態(tài)“片上”特性本質(zhì)上提供了一定程度的實用性，并且激子和激子-極化子發(fā)光這一事實使得它們的凝聚體在創(chuàng)新光源的應(yīng)用驅(qū)動研究以及非線性光子學(xué)領(lǐng)域中具有極大的吸引力。后者對于在強光-質(zhì)耦合狀態(tài)下在裝有活性材料的高質(zhì)量微腔中形成激子-極化子的情況尤其重要。
非線性特性，以及支配激子-極化子的冷凝行為并影響其固有特性的自旋特性，與嵌入微腔中的材料密切相關(guān)。近年來，過渡金屬二硫化氫(transition metal dichalcogenides, TMDCs)的原子薄晶體已成為固態(tài)腔量子電動力學(xué)中新的、引人注目的平臺，這得益于超穩(wěn)定的激子、巨大的振蕩器強度以及奇異的極化和拓撲特性。
現(xiàn)在，有許多報道涉及帶有單個和多個TMDC晶體的激子-極化子嵌入高質(zhì)量因子微腔中。在強耦合體系中，與TMDC層中激子谷特性有關(guān)的方面也已被證明。然而，盡管最近發(fā)現(xiàn)TMDC激子具有很強的非線性，但激子-極化子與TMDC晶體的玻色子凝聚相關(guān)的現(xiàn)象仍未解決。最近報道了TMDC van der Waals異質(zhì)結(jié)構(gòu)中裸激子的硼酸冷凝物的提示。然而，利用的樣品的強烈不均勻性阻止了空間擴展相干態(tài)的探索。
在該研究中，來自德國維爾茨堡大學(xué)、奧爾登堡大學(xué)、美國亞利桑那州立大學(xué)、中國杭州西湖大學(xué)何日本筑波國家材料科學(xué)研究所功能材料研究中心組成的國際研究團隊報道了在微腔中單分子MoSe2單晶加載的激子-極化子凝聚凝聚的出現(xiàn)。研究人員的設(shè)備在低溫(4K)下運行，具有極化子激光的尖銳的非線性閾值特性，并在外加磁場中以強子凝結(jié)狀態(tài)顯示出強的谷底極化。最后，研究人員通過經(jīng)典干涉測量法觀察到空間相干性的獨特特征。
研究的樣本結(jié)構(gòu)在圖1a中進行了示意性描述。它基于機械組裝的III / V混合電介質(zhì)腔。底部分布的布拉格反射器是通過分子束外延生長的，由24對AlAs / Al0.2Ga0.8As反射鏡對組成，厚度分別為62和53 nm，并具有以753 nm為中心的阻帶。厚度為52 nm的AlAs隔離層形成了光學(xué)腔的下半部分。隔離層被厚度為3 nm的GaAs覆蓋層所覆蓋，并具有位于表面下方10μnm處的重摻雜，厚度為4.75 nm的GaAs量子阱（QW）。異質(zhì)結(jié)構(gòu)中包含GaAs層可顯著改善GaAs / TMDC界面處的晶體質(zhì)量，并提供進入載流子的通道，以增強極化子-電子散射過程。
圖1. 樣本結(jié)構(gòu)和圖
▲圖解：a. 微腔結(jié)構(gòu)示意圖。下DBR外延生長。MoSe2層被hBN薄層和用作隔離層的PMMA層覆蓋。頂部DBR由8.5對TiO2 / SiO2組成，并與載體基材機械分離，并轉(zhuǎn)移到PMMA的頂部（請參見正文和方法中的詳細信息）。b. 顯微鏡圖像的完整結(jié)構(gòu)。黃色虛線示意性地指示了頂部DBR下的單層位置。
當激子極化子被困在兩個反射鏡之間時，它們又可以激發(fā)新的電子，這一循環(huán)不斷重復(fù)，直到輕粒子逃脫了陷阱。在此過程中生成的輕質(zhì)雜化粒子稱為激子極化子。它們結(jié)合了電子和光子的有趣特性，并且與某些稱為玻色子的物理粒子的行為類似。奧爾登堡大學(xué)物理研究所量子材料小組的博士后研究員安東-索拉納斯表示，與目前的電子電路相比，能夠控制這些新穎的光態(tài)的裝置有望實現(xiàn)技術(shù)飛躍。這種使用光而不是電流進行操作的光電電路，在處理信息方面可能比當今的處理器更好、更快。
▲圖2. 在他們的實驗中，研究人員使用了由單原子層組成的超薄晶體。這些片被夾在兩層鏡狀材料之間。整個結(jié)構(gòu)就像一個籠罩著光，被稱為“微腔”。將該裝置冷卻至比絕對零高幾度的溫度。研究人員通過短脈沖激光刺激了中間的晶體（未顯示）。樣品（紅色）發(fā)出的光突然增加，表明已經(jīng)形成了激子-極化子中的玻色-愛因斯坦凝聚物。圖片來源：Johannes Michl
在這項新研究中，由Anton-Solanas和Schneider領(lǐng)導(dǎo)的團隊研究了由單原子層組成的超薄晶體中的激子極化子。這些二維晶體通常具有不同尋常的物理性質(zhì)。例如，在此使用的半導(dǎo)體材料二硒化鉬對光具有很高的反應(yīng)性。
研究人員制造了厚度小于一納米（十億分之一米）的二硒化鉬薄片，并將該二維晶體夾在兩層其他材料之間，它們像鏡子一樣反射光粒子。Anton-Solanas解釋說：“這種結(jié)構(gòu)就像是籠子里的燈光?！蔽锢韺W(xué)家稱其為“微腔”。
Anton-Solanas和他的同事們將裝置冷卻到比絕對零值高幾度的水平，并使用短脈沖激光激發(fā)激子極化子。在超過一定強度后，他們觀察到樣品的發(fā)光突然增加。這與其他證據(jù)一起使他們得出結(jié)論，他們已經(jīng)成功地利用激子極化子產(chǎn)生了玻色-愛因斯坦凝聚體。
Anton-Solanas表示從理論上講，這種現(xiàn)象可用于僅基于一層原子來構(gòu)造相干光源。這意味著我們已經(jīng)制造出了最小的固態(tài)激光器。研究人員相信，使用其他材料也可以在室溫下產(chǎn)生這種效果，因此從長遠來看，它也適用于實際應(yīng)用。小組朝這個方向進行的第一個實驗已經(jīng)成功。
▲圖3. 非線性極化子發(fā)射和發(fā)射強度與泵浦功率的關(guān)系
圖解：a–c, 極化強度色散關(guān)系圖以假色標度編碼，泵浦功率（P）為0.21Pth（a）,2.18Pth（b）和6.49Pth（c）。d–f，積分光致發(fā)光（對數(shù)標度）（d），發(fā)射能量（e）和線寬（f）隨泵浦功率的變化（對數(shù)標度）。
本文來源：Bosonic condensation of exciton–polaritons in an atomically thin crystal, Nature Materials (2021). DOI: 10.1038/s41563-021-01000-8
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