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近日，中國科學(xué)院精密測量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院研究員柳曉軍團隊與奧地利維也納工業(yè)大學(xué)研究人員合作，在飛秒強激光與團簇分子相互作用研究中，發(fā)現(xiàn)了一種在亞光學(xué)周期時間尺度內(nèi)發(fā)生的激光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（LITE）現(xiàn)象，為利用飛秒強激光控制復(fù)雜分子化合物的超快動力學(xué)開辟了一條新途徑。

　　光誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移是自然界普遍存在的一種微觀超快物理過程，對光催化和光合反應(yīng)等起著至關(guān)重要的作用。通常情況下，電子轉(zhuǎn)移通過分子吸收單個光子發(fā)生，主要由分子體系的能量及空間結(jié)構(gòu)來決定。近年來，隨著超快強激光與原子分子相互作用研究的深入，人們發(fā)現(xiàn)可利用少周期飛秒強激光對簡單兩原子分子的多光子吸收-解離過程進行調(diào)控，如控制氫分子中的電子局域化行為。相比簡單兩原子分子，二聚體分子中原子間距大、相互作用弱，組成它的原子單元相對獨立。利用飛秒強激光能否驅(qū)動二聚體中不同原子單元間的電子遷移并實現(xiàn)對該過程的超快控制是研究領(lǐng)域廣泛關(guān)注的前沿課題。

飛秒強激光驅(qū)動電子轉(zhuǎn)移(LITE)與分子解離示意圖

　　研究團隊采用載波包絡(luò)相位（CEP）穩(wěn)定的少周期飛秒激光對Ar二聚體分子的多光子電離-解離過程進行了研究，發(fā)現(xiàn)二聚體分子在解離前經(jīng)歷了一個激光驅(qū)動電子在不同原子單元間的超快遷移過程。實驗測量發(fā)現(xiàn)，Ar(2,2)解離通道的碎片離子動量之和的不對稱性參數(shù)隨少周期激光載波包絡(luò)相位（CEP）的變化曲線相對于Ar（1,2）解離通道出現(xiàn)明顯偏移。研究人員結(jié)合經(jīng)典軌道蒙特卡洛方法，通過分析激光誘導(dǎo)電子的軌道演化，發(fā)現(xiàn)引起二聚體分子電離-解離的準(zhǔn)自由電子均經(jīng)歷了一個在不同原子單元間的快速（亞光學(xué)周期時間尺度）遷移過程。具體而言，強激光誘導(dǎo)二聚體分子中的某個原子釋放電子，該電子會在激光電場與原子庫侖場的聯(lián)合作用下被相鄰的另一個原子所俘獲，與其束縛電子發(fā)生碰撞能量交換，隨后發(fā)生電離并引起分子解離。Ar(2,2)與Ar（1,2）解離通道對驅(qū)動激光載波包絡(luò)相位的不同依賴行為可歸因于由激光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（LITE）導(dǎo)致的電子延遲電離效應(yīng)。結(jié)合理論分析，研究團隊還預(yù)言激光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移將誘發(fā)二聚體分子內(nèi)部不同形式的電子激發(fā)或電離，結(jié)合光場調(diào)控有望進一步對這些激發(fā)或電離過程進行精確控制。

　　相關(guān)成果發(fā)表在物理學(xué)期刊Physical Review Letters上。精密測量院博士王艷蘭為論文第一作者，柳曉軍與奧地利維也納工業(yè)大學(xué)教授Kitzler-Zeiler為論文共同通訊作者。該研究工作得到了科學(xué)技術(shù)部重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項的資助和支持。